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本论文主要开展了利用催化裂解法合成大直径碳纳米管的研究。通过调整催化剂的组分和组分比例,以及配合使用改性剂,制备出了薄壁大直径碳纳米管、螺旋形大直径碳纳米管以及非磁性大直径碳纳米管。其主要内容如下:
1.以Na2CO3为改性剂,用Ni/Cu/MgO催化剂制备出直径在350 nm左右的大直径碳纳米管,部分呈现树枝型分叉;用Ni/Cu/La2O3催化剂制备出低长径比大直径碳纳米管,碳纳米管的直径在60 nm左右,长度在300 nm左右,长径比在10以下。
2.以NaCl为改性剂,用Ni/Cu/MgO催化剂制备出薄壁大直径碳纳米管,所得碳纳米管的内径为40~70 nm,外径为60~100 nm;用Ni/Fe/MgO催化剂得到内径为80~120 nm、外径为120~180 nm的薄壁大直径碳纳米管。
3.以NaCl为改性剂,用Ni/Cu/La2O3为催化剂制备了螺旋状大直径碳纳米管。考察了不同铜含量、反应温度、碳源气体、原料气的比例等条件等对碳纳米管的形态和产率的影响。得出制备螺旋状大直径碳纳米管的最佳条件为:反应温度650℃,催化剂组成摩尔比为nNi:nCu:nLa=4:2:1,原料气体积比为V(N2):V(C2H2)=6:1。所得碳纳米管的直径为400 nm,螺旋的直径4.5μm,长度大约为45μm。
4.以Na2CO3为沉淀剂,用沉淀法制备的Cu/La2O3催化剂催化裂解C2H2制备了非磁性大直径碳纳米管。考察了反应温度和反应时间对碳纳米管产率的影响。用扫描电子显微镜和微机差热天平分别对碳纳米管的形貌和抗氧化性能进行了研究。实验结果表明:该催化剂在反应温度为650℃时的碳产率为1.4g/g·catal,所制备的碳纳米管形态规则,表面光滑,直径分布在300~700 nm范围,长度达几十微米。碳纳米管燃烧温度在515~544℃之间。Cu/La2O3催化剂仅在以Na2CO3为沉淀剂、C2H2为碳源时才具有催化活性。