论文部分内容阅读
环糊精作为第二代超分子主体化合物,以其独特的内疏水、外亲水的结构,具有分子识别功能,能够与多种化合物形成主客体包合物。Fe3O4磁性纳米粒子除具备纳米材料的基本特性外,还兼具优良的磁学性质。将环糊精与磁性纳米材料相结合,形成环糊精及其衍生物功能化的磁性纳米复合物,可充分利用磁分离技术和超分子物质的功能,在众多领域显示出广阔的应用前景。本文着重探讨了环糊精功能化的磁性纳米复合物对污染物的吸附性能,主要的研究内容如下：第一章：简述了环糊精的发展历史、环糊精的结构与性质及改性环糊精的制备与应用；概述了Fe3O4磁性纳米粒子的性质、制备和改性方法,着重综述了环糊精功能化的磁性纳米复合物的研究进展,尤其是其在环境领域中的应用。第二章：基于SN2取代反应制备得到了羧甲基-β-环糊精(CM-β-CD),并将其与Fe3+, Fe2+在碱液中混合均匀,采用共沉淀法,一步反应得到了羧甲基-β-环糊精/Fe3O4磁性纳米复合物(CM-β-CD-MNPs),并分别运用透射电子显微镜(TEM),傅里叶变换红外光谱(FTIR),粒度分析仪,热重分析仪(TGA)及振动样品磁强计(VSM)表征了复合物的形貌、结构及性质。TEM测定结果表明CM-β-CD-MNPs磁性纳米复合物的平均直径约为12nm。通过FTIR、TGA及Zata电位的分析,可以推断出CM-β-CD已经被成功修饰在MNPs表面,且CM-p-CD在复合物中的含量约为33mg/g。VSM的结果表明CM-β-CD-MNPs呈超顺磁性,可在外加磁场的作用下,迅速与溶液分离。第三章：考察了CM-β-CD-MNPs磁性纳米复合物对罗丹明B的吸附性能。当温度为25℃,pH=6时,吸附最佳,且吸附在1h时达到平衡,准二级动力学模型能够更好的模拟CM-β-CD-MNPs的吸附过程。由Langmuir等温吸附方程计算得出CM-β-CD-MNPs对罗丹明B的最大吸附量为135.1mg/g,吸附属于单分子层吸附。CM-β-CD-MNPs有效利用了磁分离技术和环糊精对污染物分子的包接作用,有望在染料废水治理中发挥重要的作用。第四章：采用一步反应法制备得到了交联羧甲基-β-环糊精/Fe3O4磁性纳米复合物(CM-β-CDP-MNPs),并运用多种表征手段对MNPs和CM-β-CDP-MNPs进行了表征和比较。其中,TEM的表征结果显示CM-β-CDP-MNPs的平均粒径约为12nm。而DLS对二者的流体力学直径测定结果高于TEM测定的平均粒径,这主要是由于溶剂的影响。通过FTIR、TGA、Zata电位的分析,得出CM-P-CDP被成功修饰在MNPs表面,且CM-β-CDP在复合物中的含量约为45mg/g。VSM的结果表明CM-β-CDP-MNPs呈超顺磁性,在外加磁场的作用下,能够迅速被分离。这些研究结果为磁性纳米复合物的进一步应用奠定了基础。第五章：选取间苯二酚和双酚A作为酚类污染物中的模型分子,考察了CM-β-CDP-MNPs的吸附性能。重点研究了pH值对吸附量的影响,分析了吸附动力学和吸附等温线,探究了CM-β-CDP-MNPs的再生循环利用性能。实验表明,CM-β-CDP-MNPs对间苯二酚和双酚A有良好的吸附性能,pH=5时,吸附量最大。吸附等温线符合Langmuir等温吸附模型,且对间苯二酚和双酚A的最大吸附量分别为114.91mg/g和74.63mg/g。由吸附动力学模型拟合得到,CM-β-CDP-MNPs的吸附同时存在着化学吸附和颗粒内扩散过程。CM-β-CDP-MNPs磁性纳米复合材料在结合磁分离和环糊精的包合作用基础上,充分增大了环糊精的固载量,提高了其吸附性能,是治理含酚废水的有效吸附剂之一。第六章：总结了两种磁性纳米复合物的结构、性质及其对模型分子的吸附性能,并对磁性纳米复合物未来可能的研究方向作出了展望。