石墨相氮化碳基复合光催化剂的制备及其光催化性能研究

来源 :石家庄铁道大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lixu0033
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近年来,随着工业化的加速推进和人口的快速增长导致有机污染物的大量排放,使得环境污染问题尤其是水体污染问题日益严重。因此,克服技术障碍获得有效的解决方法迫在眉睫。在各种环境净化技术中,半导体光催化技术具有一系列的优势展现出巨大的应用前景倍受各国学者关注。与众多贵金属半导体材料相比,石墨相氮化碳(g-C3N4)成本较低、合成工艺简便、可见光下催化活性和产品稳定性好等优势,成为了当今半导体光催化技术研究中最热门的材料之一;但其存在光响应范围较窄、光生电子-空穴对分离迁移效率低、光催化性能仍然达不到实际应用的要求等不足。本论文针对上述问题,紧紧围绕g-C3N4这一综合性能良好的半导体高分子材料,构建了不同的复合光催化体系,较为系统地研究了复合材料的结构与性能之间的内在联系,并对其协同催化机理进行了讨论,主要有如下三部分内容:(1)氮化硼纳米片(BNNS)/块状g-C3N4(BNNS/g-C3N4)复合光催化材料制备、性能及机理研究。采用两步法结合原位复合技术,将BNNS负载于块状的g-C3N4上获得BNNS/g-C3N4复合材料。通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、电化学阻抗谱(EIS)等多种方法表征样品的结构与光催化性能。研究结果显示:在可见光照射下,随着BNNS含量的增加,样品对罗丹明B(RhB)的光催化效率呈现先增大后减小的趋势。当BNNS与g-C3N4的质量比为8%时,光催化效果达到最佳值73%。另外,与纯样相比,复合材料的电子迁移效率明显提高。(2)溴酸银(AgBrO3)/片状g-C3N4复合光催化体系的构建及其催化机理研究。采用原位合成法,将AgBrO3负载于片状的g-C3N4上获得了AgBrO3/片状g-C3N4复合光催化剂。采用XRD、TEM、UV-Vis DRS、EIS、莫特-肖特基电势谱(MS)、X射线光电子能谱(XPS)等多种方法表征样品的结构、形貌、光响应范围、分离效率等,并分析了复合材料的协同光催化降解机理。实验结果表明,在可见光照射下,随着AgBrO3含量的增加,复合样品的光催化性呈现先增大后减小的趋势;当AgBrO3与g-C3N4的质量比为4:3时,其对四环素(TC)的光降解效率达到最大值79%,较纯样AgBrO3和片状g-C3N4比,分别提高了45%和21%。另外,电子-空穴对的分离和迁移效率得到明显的改善;超氧自由基(·O2-)和空穴(h+)是光催化过程中的主导活性种。(3)硫化镉(CdS)/球形g-C3N4复合光催化体系的构筑及其协同催化机理的研究。与前文所述相似,同样采用原位法,将硫化镉(CdS)纳米颗粒负载到球形g-C3N4的表面制备了CdS/球形g-C3N4复合光催化材料。利用XRD、TEM、UV-Vis DRS、EIS、XPS等多种方法综合分析了样品的物相、形貌、结构等微观和宏观性能。实验研究表明:在可见光照射下,随着CdS含量的增加,复合样品的光催化性能先增大后减小;当CdS与g-C3N4的质量比为7:1时,对TC的光催化降解效果达到最佳值93%。另外,在复合材料的界面处形成了匹配的能级,明显抑制了光生载流子的复合,提高了光催化降解效率;·O2-是光催化降解过程中影响CdS/球形g-C3N4复合光催化剂效率的主要活性种。
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