锂金属负极,以其超高的理论比容量(3860m Ah·g-1)、极低的氧化还原电位（-3.04V）,被公认为是下一代高能量密度电池的理想负极材料。但是,在锂金属电池（LMB）商业化之前,体积膨胀、粉化、枝晶生长等都是必须克服的棘手问题。而目前,在锂金属表面构建稳定的SEI、设计独立稳定3D负极结构是提升电池性能、实现均匀锂沉积的有效方法。同样的,本文分别从锂金属负极界面人工SEI的构筑以及网状三维结构锂金属设计两方面进行研究,从而实现了高性能且稳定的锂金属负极。首先,从锂金属负极界面SEI着手,设计了一种具有高介电特性的有机-无机人工SEI来调节电场分布和Li+通量从而稳定锂金属负极的界面。无机Si O2的添加使界面介电特性增强,这对防止电流变化、引导均匀电流/电位分布、Li+在SEI界面内的均匀流通、实现均匀锂沉积具有重要作用;而有机聚多巴胺PDA具备的高弹性、亲锂性等特点,可以作为锂原子吸附的强活性位点,降低成核过电位,辅助锂离子迁移过程。在此基础上,有效提升了金属锂负极电池的电化学稳定性。随后,从锂金属网状三维结构设计着手,设计了一种三维的Li-Li Al-Li3N-Al N-CNT复合阳极（简称LAC）。为了将锂沉积到三维结构框架内部而非其表面,我们在离子导电框架内创建了亲锂成核位点。考虑到锂金属负极在循环过程的体积膨胀,还加入了用于机械支撑的CNT结构。基于Li和Al N的原位反应,实现了致密而平滑的锂沉积。且该复合负极匹配的钴酸锂全电池也实现了良好的电化学性能提升。综上所述,本论文分别在人工SEI构筑以及三维结构设计两方面实现稳定锂金属负极,并从锂离子传输、迁移、沉积以及抑制枝晶生长等方面进行了研究,也为实现无枝晶均匀锂金属负极开拓了新的思路。