【摘 要】
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杂化有机-无机金属卤化物是有机阳离子与无机金属卤化物阴离子通过自组装形成的一类杂化复合物。其结构多样,性能独特,在诸多领域如光伏、磁性、铁电等有广泛应用。其中,杂化卤化锰和卤化铅复合物因其优越的光学性质而受到研究者的关注。传统的杂化金属卤化物常采用有机伯铵或仲铵阳离子与无机阴离子结合,阴、阳离子间的氢键作用可增加复合物的稳定性。然而氢键的存在同时也造成了这类材料对湿气的不稳定性。卤键作为一种与氢键
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杂化有机-无机金属卤化物是有机阳离子与无机金属卤化物阴离子通过自组装形成的一类杂化复合物。其结构多样,性能独特,在诸多领域如光伏、磁性、铁电等有广泛应用。其中,杂化卤化锰和卤化铅复合物因其优越的光学性质而受到研究者的关注。传统的杂化金属卤化物常采用有机伯铵或仲铵阳离子与无机阴离子结合,阴、阳离子间的氢键作用可增加复合物的稳定性。然而氢键的存在同时也造成了这类材料对湿气的不稳定性。卤键作为一种与氢键类似强度和高度方向性的非共价作用力,也可潜在地用于杂化金属卤化物材料的构建,并且其显著的疏水性可作为氢键材料的有力补充,因此卤键主导的杂化金属卤化物可在保持传统杂化材料优越性能的基础上赋予材料更高的稳定性和更大程度的结构、性能可调节性。基于以上分析,本论文合成了一系列含卤键的杂化卤锰酸和卤铅酸复合物晶体,针对卤键对杂化卤化物结构和发光性能的影响,进行了如下的研究:（1）论文第一章首先对有机-无机杂化金属卤化物的来源和应用进行简单介绍,然后提出了常见的三种制备杂化金属卤化物的方法,并对有机-无机杂化金属卤化物3D-0D的结构类型进行总结。分析目前常见的杂化卤化锰和卤化铅发光材料并提出其存在的不足。另外,卤键作为一种和氢键类似的非共价作用力,由于其具有更灵活的可调节性、大的极化率和显著的疏水性可作为氢键的有力辅助,基于卤键优异的特点,提出论文的选题意义和研究目的,通过在有机-无机杂化金属卤化物中引入卤键来调控其结构和光学性能,以获得结构丰富、性能优越的有机-无机杂化金属卤化物材料。（2）论文第二章通过系统地改变有机组分和无机组分的卤素种类,合成了一系列由卤键主导的零维杂化卤化锰复合物（XIPhTMN-MnX2）（X1PhTMN表示4-X1-N,N,N-三甲基苯胺阳离子,X1=Cl、Br、I,X2=Cl、Br）（1-6）,利用X-射线衍射详细分析了这一系列化合物的晶体结构,通过稳态-瞬态荧光技术研究了它们的光致发光行为,并深入探讨了卤键-杂化复合物结构-发光性能三者之间的联系。另外,基于杂化卤化钴复合物BrPhTMN-CoBr（7）具有与2相似的结构但迥异的发光行为,制备出同时含有锰和钴的杂化双金属卤化物BrPhTMN-MnxCo1-xBr（8）,使杂化材料的发光性能得到进一步调节。化合物4在高温下发生热致相变得到新的杂化结构9,对这一系列结构的系统对比发现,卤键对该相变行为起到了主导作用。（3）论文第三章采用较强的有机卤键供体ITMN·I（（碘甲基）三甲基碘化铵）与卤化铅合成了杂化碘铅酸复合物ITMN-PbI（10）及混合卤素杂化物ITMN-PbIBr（11）和 ITMN-PbICl（12）。通过 ITMN·Cl 与 PbCl2 的反应得到杂化氯铅酸复合物ITMN·PbCl（13）。类似地,利用X-射线衍射详细分析并系统对比了这些结构,通过稳态-瞬态荧光表征了它们的光致发光性能,并探讨了卤键-复合物结构-发光行为之间的关系。复合物10在氙灯照射下转变为复合物14,同时伴随着光致变色现象,论文通过结构分析阐述了光致变色现象的内在原因。（4）论文最后一章对杂化卤化锰以及卤化铅复合物中的卤键-复合物结构-发光行为之间的关系进行总结,提出了合理调控卤键来改善杂化复合物稳定性并获得性能优越的有机-无机杂化金属卤化物材料的想法。
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