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甲苯二胺(TDA)又名二氨基甲苯,是一种重要的化工原料和化学中间体,通常采用二硝基甲苯(DNT)在外加有机溶剂和催化剂存在下加氢合成。目前,液相加氢催化剂主要有负载型Pd/C和Pt/C等贵金属催化剂和Raney-Ni催化剂。负载型Pd/C和Pt/C等贵金属催化剂具有反应压力低和催化剂活性高的优点,但是催化剂价格昂贵且易于积碳或中毒而失活;Raney-Ni催化剂价格低廉但在空气中容易自燃。因此,研究开发一种反应条件温和、催化活性高、成本相对低廉的环境友好型催化剂,具有重要的现实意义。负载型镍基催化剂由于具有价廉及活性高等优点,故被广泛用于多种加氢反应中。本文采用等体积浸渍法制备了一系列负载型镍基催化剂,并将其首次用于DNT加氢合成TDA的反应中。通过XRD、XPS、TPR、BET、TPD等表征,研究了载体种类、Ni负载量、焙烧温度、还原温度和助剂等对催化剂结构及催化性能的影响。通过优化反应温度、反应压力、催化剂用量和反应溶剂等DNT加氢的反应条件进一步提高了催化剂的加氢性能。获得的主要结论如下:(1)采用不同载体制备一系列负载型Ni基催化剂,并通过XRD、BET、H2-TPR、H2-TPD和XPS等表征研究了载体种类对催化剂微观结构及加氢性能的影响。结果表明,以SiO2为载体制备的负载型Ni/Si02催化剂具有高活性比表面和对氢适宜的吸附强度,在二硝基甲苯加氢合成甲苯二胺的反应中性能最优,DNT转化率和TDA的选择性分别为45.51%和76.38%。(2)考察了镍的负载量对Ni/Si02催化剂微观结构和催化加氢性能的影响。研究结果表明当镍的负载量为28 wt%时,Ni/Si02催化剂的催化DNT加氢的性能最优,DNT转化率和TDA的选择性分别为93.68%和97.73%。(3)考察了焙烧温度和还原温度对Ni/SiO2催化剂微观结构和催化DNT加氢性能的影响。研究结果表明,当焙烧温度和还原温度均为500℃时,制备的负载型Ni/Si02催化剂的催化性能最优,DNT转化率和TDA的选择性分别为94.03%和98.01%。(4)考察了 La,Fe,Zr、Ce和Co等不同助剂对Ni/Si02催化剂的微观结构和催化DNT加氢性能的影响。结果表明,La助剂的引入改善了 Ni晶粒在载体SiO2表面的分散性,使Ni/SiO2催化剂在DNT加氢反应中的催化性能大大提高,DNT转化率和TDA的选择性分别提高为98.13%和99.06%。(5)考察了 La助剂加入量对Ni/SiO2催化剂的微观结构和催化加氢性能的影响。结果表明,La助剂的引入不但提高了 Ni的分散性能,降低了还原温度,而且减弱了 H2的吸附强度,使得H2物种更容易在催化剂表面流动参加反应。当La的加入量为7wt%时,负载型Ni-La/SiO2催化性能最优,DNT转化率和TDA的选择性分别为99.51%和99.18%。(6)通过性能最优的NiLa/SiO2-7 wt%催化剂对DNT加氢反应条件进行优化。结果表明,DNT加氢的最优反应条件为:反应温度110℃,反应时间90 min,反应压力2 MPa,催化剂用量0.5 g,溶剂甲醇。在上述最优的反应条件下,NiLa/SiO2-7%催化剂的性能最优,DNT的转化率和TDA的选择性分别为99.53%和99.65%。