【摘 要】
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全球变暖带来的一系列负面影响,引起了人们对主要温室气体CO2的关注。化学链燃烧技术(Chemical Looping Combustion)是一种新型的燃烧技术,不仅可以实现CO2的低耗回收利用,化学
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全球变暖带来的一系列负面影响,引起了人们对主要温室气体CO2的关注。化学链燃烧技术(Chemical Looping Combustion)是一种新型的燃烧技术,不仅可以实现CO2的低耗回收利用,化学能的梯级利用,而且能够有效提高燃料的燃烧效率、抑制和根除NOx的形成,因而受到了广泛的关注。本文就化学链燃烧技术,采用煤焦、CH4为燃料,基于热重分析仪(TGA)、固定床(FxB)、流化床反应器(FzB)进行了氧载体方面的研究。在分析总结国内外化学链燃烧技术氧载体研究工作的基础上,以气态燃料化学链燃烧技术对氧载体的要求为基准,考虑到固态燃料煤焦与气态燃料的区别,选用Fe(NO3)3·9H2O和Al(OC3H7)3为主要原料,参照溶胶-凝胶法NiO/NiAl2O4氧载体的制备方法,制备了12种不同参数的Fe-基氧载体,并通过XRD、ESEM、BET等对制备的氧载体进行物化性能表征,然后选择符合预期要求的氧载体进行TGA、FxB、FzB试验研究。在TGA中,研究了6种Fe2O3/Al2O3氧载体与煤焦的还原反应性,结果发现在880℃左右时,Fe2O3/Al2O3氧载体与煤焦快速反应。综合各方面的因素,选择60%Fe2O3含量,1100℃烧结6h的Fe2O3/Al2O3氧载体在TGA中进行其与煤焦/空气的多次循环反应实验,结果显示Fe2O3/Al2O3氧载体具有良好的循环反应性。在固定床/流化床多功能反应器中研究了Fe2O3/Al2O3、NiO/NiAl2O4氧载体在900℃时分别与CH4/空气的反应性,并对反应前后样品的物化性能进行了表征,结果发现:Fe2O3/Al2O3与CH4在固定床、流化床中发生反应时,前者CO2的最大浓度51.2%高于后者44%,前者未反应的CH4浓度低于后者,CH4没有发生碳沉积反应。NiO/NiAl2O4与CH4在固定床、流化床中发生反应时,CO2的最大浓度分别为73.5%、70.8%均高于Fe2O3/Al2O3与CH4的反应,CH4完全反应并且都发生了碳沉积反应。两种氧载体与CH4的反应,尾气中CO、H2的浓度都很低。NiO/NiAl2O4氧载体的反应性高于Fe2O3/Al2O3氧载体。循环反应后,两种氧载体表面均发生了烧结现象,但氧载体表面仍具有丰富的孔隙结构。
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