催化降解甲壳素生物质的研究

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随着化石资源的枯竭,人们将研究的焦点汇集在可再生资源上。我国拥有广阔的海洋资源,来源于海洋的甲壳素生物质资源年产量富足,成分天然并且可以再生,能源源不断地生产,具备可降解性以及优异的生物相容性,因此,其已经被应用于多种领域。但是,对于将甲壳素生物质转化为生物质基平台分子的探索还处于起步阶段。在目前的研究中,甲壳素生物质及其衍生物已被转化为多种平台化合物分子,其中,有机化合物中间体3-乙酰氨基-5-乙酰基呋喃(3A5AF)由于含有宝贵的氮元素引起了我们的注意。通过设计、合成功能性离子液体和高催化性催化剂,将甲壳素及其单体N-乙酰氨基葡萄糖(NAG)转化为高产率的3A5AF是本课题的主要研究内容。本课题研究了三种催化剂对该反应催化活性。首先以一步法制备了一系列氨基酸离子液体,而后将其作为催化剂用于甲壳素及其单体NAG的降解。在常压回流条件下,通过研究发现,甘氨酸离子液体存在下,在反应时间为10min,并且在没有任何助催化剂添加的条件下,催化NAG得到了43.22%的产率,并且研究了助催化剂对反应的影响,在助催剂氯化钙的存在下,产率高达52.61%。此外,该催化剂经过回收利用八个循环后仍具有优良的稳定和催化性能,具有较好的重复使用性。经过液质联用测试分析反应产生的中间产物以及副产物,验证了反应机理。同时,合成了四甲基胍氯盐离子液体,研究了该类离子液体的催化性能,并通过对反应温度、反应时间、催化剂用量等条件的优化,得到了目前的研究中最高的3A5AF产率,高达72.62%,通过对提取的粗产品进行核磁共振氢谱测试验证了目标产物。此外,首次将四水八硼酸钠作为催化剂,应用于催化NAG为3A5AF的反应中,经过研究发现,在少量助催化剂盐酸的存在下,四水八硼酸钠能成功且有效地将NAG降解转化,产物产率为42.77%。这些研究成果为甲壳素类生物质转化的研究提供了新的思路。
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