【摘 要】
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随着环境污染与能源匮乏的问题愈演愈烈，寻找绿色可持续发展能源已成为当下社会发展的重中之重。氢气作为新型能源系统最有前景和期望的可再生能源之一，现有的制氢途径包括化石燃料制氢、光解水制氢、生物制氢、电解水制氢等。其中电解水产氢是一种便捷、操作性强、产物纯度高的方法。但是实际生产应用中却面临着成本高和能耗大的重大挑战。我们在这里设计一种不对称电解槽，通过用更高附加值的电化学氧化(ECO)反应代替缓慢且低附加值的析氧反应(OER)与析氢反应(HER)偶联，它可以显着减少电解制氢所消耗的电能，同时产出更有附加值的
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随着环境污染与能源匮乏的问题愈演愈烈，寻找绿色可持续发展能源已成为当下社会发展的重中之重。氢气作为新型能源系统最有前景和期望的可再生能源之一，现有的制氢途径包括化石燃料制氢、光解水制氢、生物制氢、电解水制氢等。其中电解水产氢是一种便捷、操作性强、产物纯度高的方法。但是实际生产应用中却面临着成本高和能耗大的重大挑战。我们在这里设计一种不对称电解槽，通过用更高附加值的电化学氧化(ECO)反应代替缓慢且低附加值的析氧反应(OER)与析氢反应(HER)偶联，它可以显着减少电解制氢所消耗的电能，同时产出更有附加值的产物，通过合成自支撑电极作为阳极和涂覆商业Pt/C的碳纸作为阴极来实现的，其中苯甲醇氧化反应(POR)发生在碱性电极阳极中，在酸性涂覆商业Pt/C的碳纸阴极中发生析氢反应(HER)。不对称电解槽可以充分地利用两种能量，即电化学中和能(ENE)和电化学苯甲醇氧化，以协助电解制氢，同时氧化苯甲醇，并且在阳极催化产出更有附加值产物的苯甲酸。本论文制备了非贵金属基的纳米复合材料，用于同时电解水生成H2和苯甲醇氧化为苯甲酸，同时这种方法可以被扩展使用废酸废碱替代，因此具有很大的发展潜力。具体内容如下：
(1)以商业镍网和硝酸镍为原材料，探索利用水热法技术合成的前驱体来制备电催化剂，经过退火处理，由于退火过程纳米纤维前驱体发生了转变，得到一种形貌为纳米片状的NiO，并测试其在碱性条件下的电催化氧化苯甲醇活性。在电流密度为10mAcm-2的情况下，相比全解水的理论电压小0.578V，并表现出了良好的稳定性能。本实验设计水热技术为合成新型功能纳米材料提供了新的思路，且该技术发展成熟，已在能源、环保等实际应用中投入生产使用，因此利用此电解系统是有可能实现商业化电解水的一种有效途径。
(2)采用简易可行的水热法，在预处理过的泡沫镍(NF)上生长CeO2纳米棒作为碱性条件下的苯甲醇氧化催化电极。实验结果显示，最终产物CeO2/NF在POR反应上都表现出了良好的性能，在电流密度为10mAcm-2的情况下只需要1.35V的电位便可以催化氧化苯甲醇。此外，应用酸碱不对称电解池在电催苯甲醇氧化辅助制氢的应用当中，CeO2/NF电极在0.65V时即可在阴极观察到明显的析氢气泡。这种合成途径简便易操作，且重复性高，催化氧化苯甲醇得到苯甲酸产物的反应对替代OER反应的过电位有着较好的优势，使CeO2/NF有望成为具有较大研究价值的苯甲醇氧化催化剂材料之一。
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