【摘 要】
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苝二酰亚胺衍生物具有优异的光、热、电性能,与此同时分子间强的π-π作用使得其在构建性能优异的超分子聚集体中广泛运用。本文以对苝二酰亚胺为基元,在其酰胺位引入了具有光致二聚性质的香豆素基团,合成了两种π-π堆积类型不同的光响应性苝二酰亚胺衍生物。在香豆素基团的光致二聚作用下,两种苝二酰亚胺衍生物均实现了超分子聚集体的可控制备和形貌调控。在此基础上,利用其中一种苝二酰亚胺衍生物分子对石墨烯的非共价键修
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苝二酰亚胺衍生物具有优异的光、热、电性能,与此同时分子间强的π-π作用使得其在构建性能优异的超分子聚集体中广泛运用。本文以对苝二酰亚胺为基元,在其酰胺位引入了具有光致二聚性质的香豆素基团,合成了两种π-π堆积类型不同的光响应性苝二酰亚胺衍生物。在香豆素基团的光致二聚作用下,两种苝二酰亚胺衍生物均实现了超分子聚集体的可控制备和形貌调控。在此基础上,利用其中一种苝二酰亚胺衍生物分子对石墨烯的非共价键修饰,得到了可紫外光致定向排列的石墨烯光响应材料。光照也能显著改变材料的导电性和电容,为石墨烯基光敏智能材料及石墨烯定向排列增强提供了重要的参考价值。1.设计合成了两种酰亚胺位位阻不同的光响应性香豆素-苝二酰亚胺衍生物（PDI-A和PDI-B）,紫外-可见吸收光谱表明两种材料具有良好的可逆光响应性。2.利用快速扩散法和相转移法制备了PDI-A及PDI-B的自组装聚集体,并通过紫外-可见吸收光谱、荧光发射光谱和扫描电镜研究了两种分子光二聚反应前后在对应不良溶剂中的自组装堆叠方式和形貌。自组装方法对自组装聚集体的尺寸有着较大影响,相转移法制备的聚集体长径比更高、尺寸更大。紫外及荧光光谱表明PDI-A和PDI-B的自组装行为分别为J型和H型,PDI-A分子光致二聚前因组装方法不同而形成一维的纳米带或相互交织纳米线,光致二聚后形成了短的成捆棒状结构。PDI-B分子光致二聚前形成圆薄片和矩形薄片,光致二聚后形成了多层堆叠聚集体,而当分子受254 nm紫外光解聚后又形成米粒状和爆米花状的聚集体。3.利用PDI-B分子与石墨烯间的π-π堆积吸附作用,制备出石墨烯-苝二酰亚胺（PDI-G）杂化物,实现了香豆素基团对石墨烯的非共价键功能化。该杂化物经365 nm紫外光照,发生聚沉现象。光谱及形貌探究结果表明通过香豆素光二聚反应实现了石墨烯片层堆叠,原本混乱排列的材料堆砌成有序结构,石墨烯重构为层状结构,且该过程是随着紫外光照逐步进行的。4.材料电化学性能测试显示紫外光照能显著改变PDI-G杂化物材料的电容和电导率,经3200s紫外光辐照,材料的电容逐渐从46.5F/g降低到7.8F/g,该变化是由片层逐渐堆积引起的。这种具有光响应性的石墨烯自组装行为在构建智能材料、高性能材料等领域具有较好的应用。
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