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随着锂离子电池(LIB)在各类电子产品和电动汽车中应用的飞速增长,由于容量衰减而报废的锂离子电池数量也呈现指数递增,回收废旧锂离子电池已成为迫在眉睫的问题,引起国内外广泛的关注。尽管人们已经付出了很大的努力,但是还未找到令人满意的绿色、经济的方法来回收废旧锂离子电池。本文中,我们提出了一种绿色综合回收策略,该方法基于电场驱动脱锂机制,从废旧正极材料中提取锂并加以回收;同时将脱除锂离子的电极材料用作氧气析出反应(OER)的催化剂和超级电容器电极材料。本项回收技术实现了变废为宝,具备绿色、经济、高效等优点。1、以涂在碳纤维布上的LiNixCoyMnzO2三元电极材料为阳极,以空白的碳纤维布为阴极,以一定浓度的NaCl溶液作为起始支持电解质,构造电解池。在电解池上施加电压时,锂离子会从电极材料中脱出到水溶液中,同时在阴极上伴随着氢气产生。并且脱锂后得到的缺锂态电极材料对氧气析出反应(OER)表现出出色的催化性能,而溶液中的锂离子可以通过浓缩和沉淀成功地加以回收。实验研究了电压、时间、搅拌速率等电解条件对脱锂过程的影响;揭示了脱锂电极材料对OER催化性能的增强作用,归因于电化学脱锂过程对其形貌,电子结构,价态和晶体结构的良好调节。以典型的LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2电极材料为代表进行电解脱锂回收实验,在2.0 V电压下脱锂,可以实现91.37%的高脱锂率。以1.5 V电压驱动脱锂获得的Li0.4Ni0.5Co0.2Mn0.3O2作为OER催化剂,在10 mAcm-2处表现出236 mV的低过电势,塔菲尔斜率为66 mV dec-1,在1.0 M KOH碱性介质中具有80个小时以上的出色稳定性。同时,我们以回收的废旧 LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2电极材料进行实验,在1.5 V电压下获得的Li0.45Ni0.5Co0.2Mn0.3O2材料也表现出优异的电催化性能,在20 mA cm-2时具有221 mV的低过电势,Tafel斜率为67 mV dec-1。此外,该回收方法对其它类型的三元正极材料脱锂回收也具有普适性。2、类似地,以LiMn2O4正极材料作为阳极,以空白碳布作为阴极,以一定浓度的NaCl溶液作为起始支持电解质,构造电解池,通过外加直流电压,能够有效可控的地脱出LiMn2O4中的锂离子。在电压达到3.0 V时,最终生成λ-MnO2材料。脱锂后的锰酸锂材料仍然保留了尖晶石AB2O4立方体骨架,但空着的A位成为了活性位点,形成了独特的开放结构,具有更高的电化学活性。实验结果表明,将脱锂后的材料作为超级电容器电极材料再利用,其电化学性能相较于初始的锰酸锂材料得到极大提升。其中,在3.0 V电压下脱锂得到的样品性能最佳,在2mA/cm2电流密度下,具有382.2 mF/cm2的面积比容量,远高于初始锰酸锂材料的159.0 mF/cm2。同时具有良好的倍率性能和优异稳定性,表明回收得到的λ-MnO2材料作为超级电容器电极材料具有良好的电化学性能。