FeSe/STO薄膜电子结构的角分辨光电子能谱研究

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超导电性的发现吸引了人们广泛的关注,尤其是铜氧化合物高温超导体和铁基高温超导体。2012年发现的单层FeSe/STO薄膜具有很高的超导转变温度,使其成为第一个打破铁基超导体55K超导转变温度记录的材料,也成为第一个突破液氮温区77K的铁基超导体。本文主要利用角分辨光电子能谱对FeSe/STO薄膜的电子结构进行了研究。  本研究主要内容包括:⑴介绍了超导体的发展历程,铁基高温超导体的晶体结构,相图,电子结构和超导能隙对称性。同时简单介绍了在铁基超导领域中三个重要的理论模型:巡游电子模型,局域模型以及轨道涨落模型。⑵介绍了角分辨光电子能谱的原理,理论模型等。同时介绍了我们实验窒激光角分辨光电子能谱系统,时间飞行焦分辨光电子能谱以及自旋分辨光电子能谱系统。⑶利用角分辨光电子能谱,首次研究了单层FeSe/STO薄膜的电子结构,发现具有独特的电子结构。仅在M点存在电子型的费米面,在Γ点不存在任何的费米面。这种电子结构排除了费米面嵌套理论作为高温超导机理的起因。发现其超导能隙对称性为各向同性的s波,超导转变温度为55K;通过进一步退火我们建立了单层FeSe薄膜的电子相图。我们发现退火会引起电子型掺杂。在最开始阶段,单层FeSe薄膜处于N相,随着退火的不断进行,N相逐渐转变到S相转变。我们在S相的高载流子掺杂浓度区域发现了超导电性。超导转变温度随着载流子浓度提高而升高,我们最终观测到了65K的超导转变温度;在S相的低载流子掺杂区域为绝缘体的特征,从低掺杂区域到高掺杂区域我们观测到了载流子掺杂引起的绝缘体-超导体转变,和La-Bi2201中的行为一致,说明单层FeSe薄膜中存在很强的电子关联;通过研究单层和双层FeSe/STO薄膜电子结构随退火的演化,我们给出了在STS中测到两层FeSe/STO薄膜不超导的原因,是由于两层FeSe/STO薄膜的掺杂浓度低造成的。⑷在20层FeSe薄膜中直接观测到了Dirac cone结构,并且首次观测到了upper Dirac cone,这种Dirac cone结构和向列相息息相关;对20层FeSe薄膜向列相温度下的电子结构研究,发现只考虑dyz和dxz轨道劈裂不足以解释实验中观测到的能带结构,只有将dxy轨道有序产生的劈裂考虑进去,才能很好的解释实验上观测到的能带结构;我们还对20层FeSe薄膜进行了蒸K的研究,发现其电子结构会随着蒸K从N(向列相)相转变为S相,蒸K主要对最表面的FeSe层产生电子掺杂,下面的FeSe层不发生变化。⑸通过研究FeSe薄膜中温度改变引起电子结构的变化,我们观测到了20层FeSe薄膜和单层FeSe薄膜由温度引起的能带反常行为。在20层FeSe薄膜中向列相温度之上,随着温度升高,所有能带向下刚性移动,导致Γ点空穴型能带移动到费米能级以下。在单层FeSe薄膜中,随着温度升高,Γ点和M点的空穴型能带向上移动,M点电子型能带位置基本不变。低温下,M点电子型能带和空穴型能带之间存在体能隙,到高温下体能隙消失。20层FeSe薄膜和单层FeSe薄膜中,温度变化引起能带的反常行为至今还不能被理解,需要理论上进一步的研究。⑹文献报告通过STS测量,在块材FeSe样品中存在能隙节点,但是能隙节点的位置仍然不能确定。角分辨光电子能谱具有动量分辨能力,通过测量可以确定块材FeSe样品中的能隙节点。我们用飞行时间角分辨光电子能谱对块材FeSe单晶的电子结构进行了测量,发现Γ点具有椭圆型的费米面。费米面上的EDC具有很强的准粒子峰结构。通过比较不同温度EDC的leading adge,可以看到在低温下看到明显的超导能隙打开。但是飞行时间角分辨光电子能谱对于样品位置非常敏感,很难确定精确的费米能级。定量上取出块材FeSe样品的超导能隙的大小,这还需要进一步的数据分析。⑺铁基超导体中向列相的起源至今仍存在着很大的争议。我们通过比较研究铁基不同体系中母体在向列相温度下的电子结构,发现在CeFeAsO,BaFe2As2,NaFeAs,块材FeSe单晶以及20层FeSe薄膜中,他们在M点具有相类似的费米面,能带结构及其温度变化关系。这说明在这些材料中他们都具有相同的向列相机理。而FeSe超导体不存在反铁磁有序结构,暗示了轨道有序是导致向列相的主要原因。
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