基于石墨相氮化碳纳米复合材料的制备及其废气处理应用研究

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大气污染是很严峻的环境问题之一,氮氧化物是重要的污染物之一。为了减少氮氧化物的污染,有多种方法被开发出来,如催化法、吸附法、催化分解法、液体吸收法、微生物法和光催化法,其中光催化法由于反应条件温和、能耗低、二次污染少等优点而成为极具发展潜力的方法。光催化法的关键是寻找高效稳定的光催化剂。石墨相氮化碳作为一种新型光催化剂,具有合成简便、电子能带结构合适、高物理化学稳定性及丰富的含量等优点,因而在处理环境污染方面受到越来越多的青睐。本文针对日益严重的氮氧化物污染问题,制备了一系列基于石墨相氮化碳的纳米复合材料。(1)利用硬模板法制备了中空介孔氮化碳纳米球HCNS,在其表面复合还原的氧化石墨烯得到HCNS/rGO,以便实际应用,通过静电纺丝把HCNS/rGO固定在碳纤维上,得到具有光催化性能的碳纤维膜CNCF。实验结果表明,HCNS/rGO有很好的光催化性能,可见光照射下对空气中低浓度NO有64%的去除效率。CNCF在同样条件下具有60%去除效率,且具有良好的催化再循环性能。另外HCNS/rGO与CNCF的光催化性能明显优于原始氮化碳与HCNS,表明了形貌调控及rGO的引入对氮化碳光催化性能的促进作用。(2)利用模板法制备了多孔蜂窝状氮化碳BCN,并使其与还原氧化石墨烯复合得到纳米复合物BCN/RGO。该材料通过调控氮化碳的多孔性增大了其比表面积,通过引入还原氧化石墨烯促进了光生电子的传输,从而抑制了光生电子-空穴对的再结合。实验结果表明,可见光照射下BCN/RGO对空气中低浓度NO的去除效率达到46%,优于BCN的31%与原始氮化碳的25%,且具有优良的催化再循环性能。(3)利用超声剥离法制备了2D纳米片状氮化碳CNNS,用溶剂热法制备了中空球状二硫化钼HNS,再把两者复合得到纳米复合物HNS/CNNS,调节HNS的量,制备了HNS质量分数不同的HNS/CNNS。2D纳米片状氮化碳表明有更多的活性位点,而HNS的引入可抑制纳米复合物中光生电子-空穴对的再结合。实验结果表明,每个不同HNS含量的HNS/CNNS对可见光下空气中低浓度NO的去除效率均高于CNNS,且5%的HNS/CNNS的去除效率最高,达到53%。而CNNS的光催化性能也高于原始氮化碳。
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