【摘 要】
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伴随化石能源消耗产生的能源危机和环境污染问题成为当前世界面临的两大难题。为实现低碳排放,提高能源安全,开发利用可再生清洁能源势在必行。作为“减碳能手”的氢能,因具有热值高、能量密度大、来源丰富和产物无污染等特点,被视为21世纪最具发展潜力的清洁能源。迄今为止,工业制氢主要以蒸汽甲烷重组和煤气化为主,制备过程中消耗大量资源,制取的氢气纯度低,且产生大量污染物和高的碳排放量。电解水是一种有效环保制氢路
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伴随化石能源消耗产生的能源危机和环境污染问题成为当前世界面临的两大难题。为实现低碳排放,提高能源安全,开发利用可再生清洁能源势在必行。作为“减碳能手”的氢能,因具有热值高、能量密度大、来源丰富和产物无污染等特点,被视为21世纪最具发展潜力的清洁能源。迄今为止,工业制氢主要以蒸汽甲烷重组和煤气化为主,制备过程中消耗大量资源,制取的氢气纯度低,且产生大量污染物和高的碳排放量。电解水是一种有效环保制氢路径,而开发高效电解水催化剂是提升制氢效率的关键。因此,本文以MOF（Metal-organic Framework）为研究对象,通过表面修饰构筑界面和调控内部配位形式制备两种高效电催化剂,成功降低电解水制氢过程中的能耗,并进行两种催化剂在电催化过程中的反应机理及电化学性能研究。本论文的研究成果如下:（1）基于表面修饰构筑界面的策略对NiCo-BDC进行优化,制备了兼具析氧反应（OER,Oxygen Evolution Reaction）和尿素氧化反应（UOR,Urea Oxidation Reaction）能力的NiCo-BDC/Ni-S复合纳米材料。NiCo-BDC表面修饰Ni-S膜层促使其本征电子结构得到调整,提升活性位点的本征活性及材料的导电性,加快电荷的传输速率。此外,界面处两种物质的协同作用提高其在催化过程中对反应中间体的吸脱附能力,加快其反应动力学。将复合材料与Pt/C组装成全水解系统,尿素全水解驱动电势（1.46 V vs.RHE）低于全水解（1.53 V）,证明采用UOR替代OER不仅有效降低产氢的驱动电势,还可实现废水中的尿素分解。（2）通过调控NiCo-BDC内部配位形式对其进行优化,成功合成了高效析氧的Fc-NiCo-BDC三角纳米片材料,将该材料与Pt/C组装成两电极系统催化全水解时,仅需施加1.49 V（vs.RHE）的驱动电势。通过向NiCo-BDC中引入单头型配位的二茂铁甲酸（Fc）促使NiCo-BDC暴露更多的不饱和位点,使得体系电子发生重构,优化了材料对反应中间体的吸脱附能力,使其更契合Sabatier规则。此外,引入Fc能降低NiCo-BDC的带隙,使其导电性明显提升,加速催化过程中的电荷转移,实现材料催化性能的有效提升。
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