石墨烯作为载体的钯基催化剂的制备及性能

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石墨烯是一种新型碳材料,因其具有独特的石墨平面结构,良好的导电性(103-104S m-1)和大的比表面积(2630m2g-1),越来越多地被用于电催化剂载体。本论文以石墨烯为载体制备了Pd基催化剂,并研究了甲酸在石墨烯载Pd基催化剂上氧化的性能。本文通过透射电子显微镜(TEM),X-射线衍射(XRD)和电化学比表面积(ESA)等方法对催化剂进行了表征,催化剂的电化学性质采用线性扫描法,循环伏安法,计时电流法等测试技术进行了研究。本文采用硼氢化钠还原法制备了Pd/Graphene纳米催化剂,其Pd纳米颗粒大小约为4.7nm。在相同金属催化剂担载量的条件下,与催化剂Pd/C电极相比,Pd/Graphene电极对甲酸催化氧化具有较高催化活性。在Pd/Graphene电极上,甲酸氧化峰电流密度是Pd/C电极的1.8倍。高负载量催化剂更表现出石墨烯载体的优越性。通过比较Pd/Graphene电极的电化学比表面积和计时电流曲线进一步证明Pd/Graphene纳米催化剂对甲酸氧化的催化效果要优于催化剂Pd/C。稳定性实验结果表明,Pd/Graphene比Pd/C电极具有更好的稳定性。分别采用不同体系、不同乙二醇用量、不同的表面活性剂制备了Pd/Graphene催化剂。实验结果表明,在醇水体系中乙二醇用量为20ml时制备的Pd/Graphene催化剂对甲酸的电催化氧化具有较高的催化活性和较好的稳定性。该条件下制备的Pd/Graphene催化剂,Pd粒子的粒径约为4.7nm。在Pd/Graphene催化剂的制备过程中,加入表面活性剂柠檬酸钠对金属粒子在石墨烯表面的分散也有一定的促进作用。本文还研究了不同Pd:Pt原子比例的Pd-Pt/Graphene催化剂对甲醇、乙醇的电催化氧化。此外还研究了磁力搅拌,与超声震荡和机械搅拌不同分散方式对催化剂制备的影响。
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