SBa-15介孔分子筛的制备、改性及其性能研究

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SBA-15介孔分子筛由于孔径可调、比表面积高、热稳定性好、易于修饰等特点,在吸附、催化、生物等领域被广泛应用。  罗丹明B作为阳离子碱性染料,被广泛应用到食品、造纸、印染等领域,但是罗丹明B是致癌物质,对人体极为不利,所以除去废水中的罗丹明B势在必行,吸附法是处理染料废水的有效方法之一。苯酚是重要的化工原料,它是制备石化、农药、塑料等化学品的前驱体。目前世界上生产苯酚大多都是三步合成法,这种方法不仅资源浪费巨大,还会产生丙酮等副产物,与可持续发展战略不符,用N2O、H2O2、O2等清洁的氧化剂将苯一步氧化制苯酚都是目前催化领域的研究热点。  目前,绝大多数研究是以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源合成SBA-15,但TEOS价格昂贵,不利于SBA-15的工业化生产。很多研究表明钒系、铁系催化剂在烃类和酚类的氧化反应中展示了很高的催化活性,目前为止,铁、钒双金属共同掺杂SBA-15,通过H2O2将苯一步氧化成苯酚的研究报道没有见到,因此本文主要在此方面进行了实验研究。  主要研究内容如下:  1.以便宜无毒的Na2SiO3·9H2O为硅源,替代传统的TEOS,以P123为模板剂,采用水热晶化法合成SBA-15介孔分子筛。控制实验条件,探索SBA-15分子筛合成的优化工艺。结果表明,合成的SBA-15分子筛呈二维六方型,孔道和骨架交替排列,孔道规整性好,呈均匀分散的球形颗粒。同时考察了SBA-15对水溶液中罗丹明B的吸附性能,吸附率高达99.9%,展现了SBA-15对罗丹明B极好的吸附性能。  2.采用后嫁接合成法,得到Fe-V/SBA-15催化剂,并将该催化剂用于苯催化性能的研究,通过H2O2一步法将苯羟基化制苯酚,系统研究了反应温度、醋酸用量、双氧水用量、反应时间对催化性能的影响。结果表明,在最佳反应条件下,Fe-V/SBA-15表现出了很好的催化性能,苯的转化率为23%,苯酚的选择性达到94%。  3.合成不同掺杂量的Fe(x)-V(y)/SBA-15样品,用XRD、FTIR、SEM、TEM、XPS对合成样品进行了表征与分析,考察了不同含量的Fe(x)-V(y)/SBA-15催化剂对苯催化性能的影响,确定Fe(0.77)-V(0.94)/SBA-15样品对苯的催化性能最优,苯转化率为31.31%,苯酚选择性达到92.87%。Fe(0.77)-V(0.94)/SBA-15样品保持了良好的二维六方结构,比表面积为356.436m2·g-1,孔容为0.603 cm3·g-1,平均孔径3.57 nm。
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