磷酸联合过氧化氢改性生物炭提升对污染物去除性能的研究

来源 :四川农业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:skjthit
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
生物炭(biochar,BC)是一种富含碳的固体,通过生物质在有限的氧气环境下热解生成。BC的性能很大程度上与其物理化学特性有关,而BC的物理化学性质受生物质类型、热解工艺和处理方式影响。本文以小麦秸秆(WS)、橡木屑(OS)、桦木屑(BS)为生物质原料,制备不同热解温度的BC,再用磷酸(H3PO4)联合过氧化氢(H2O2)(PHP)对其进行改性,并对改性浓度、改性时间、改性温度进行调控,以亚甲基蓝(MB)的吸附能力反映PHP改性效果,主要考察生物质原料、热解温度和改性条件对BC理化性质的影响,并探讨了PHP改性BC的改性机制和吸附MB潜在的吸附机理。主要结论如下:(1)为研究PHP改性获得高效BC吸附剂的可行性。对不同温度的BC(300-700℃)进行PHP改性,计算对MB的吸附量,同时以单独H3PO4和H2O2改性作为对照。结果显示,PHP改性BC对MB的吸附能力有明显的促进,然而用单独H3PO4和H2O2改性的BC对MB的吸附性能没有明显提高。随着热解温度的升高,PHP改性BC对MB的吸附并未随之增加,PHP改性300℃的BC对MB的吸附量显著增加,是原始BC的21.5倍。为研究PHP改性不同原料BC的兼容性,计算来自WS、OS和BS在300℃下制备的相应BC对MB吸附量的变异系数,PHP改性BC的变异系数为0.0038,而相应的原始BC为0.64。这表明PHP改性BC对不同原料有较广泛的兼容性。(2)为研究改性条件对PHP改性BC效果的影响,选用OS作为原料,在控制单一因素(H3PO4-H2O2比例、改性温度、改性时间)条件下进行改性。结果显示:单独H3PO4和H2O2改性的BC不能获得理想的改性性能,但H3PO4或H2O2的添加能促进PHP改性效果,这表明H3PO4和H2O2具有协同作用。当PHP改性温度在30-60℃和改性时间在1-5 h时,改性后BC对MB的吸附量明显增加。当PHP中H3PO4和H2O2含量分别为65.2%和7.0%时,MB的最大吸附量为454.1 mg/g,去除率为90.8%;通过提高温度和延长时间进一步强化了改性效果。(3)为研究PHP改性BC的理化性质,采用元素分析、傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)和固体核磁(NMR)对其进行表征。PHP改性BC中C含量显著降低至38.06%,而O含量增加至56.46%。这表明PHP改性提高了BC的极性,降低了芳香性。通过FT-IR、XPS和NMR光谱发现,BC经PHP改性后,-C=O-O(1704 cm-1)对应羧基和酯的振动峰显著增强,-C=O-O和羧基-C的含量分别增加至8.28%和8.78%,而原始BC含量分别为1.90%和5.63%,这表明了PHP氧化改性能够引入含氧官能团至BC表面。而PHP改性BC在1514 cm-1(脂肪碳-C=C)的消失和1603 cm-1(芳香碳-C=C)的振动减弱也支持PHP的氧化改性。(4)为研究PHP改性BC对MB的吸附过程,考察了BC剂量、MB初始pH对MB去除效果的影响。当吸附剂量比为1.0 g/L,去除率达到90.8%。随着溶液pH的增大,MB吸附能力增强,且吸附MB后溶液pH有所下降。对比吸附前后的FT-IR、XPS和NMR表明,1332 cm-1和885 cm-1出现了MB的特征峰C-N和C-H,而-C=O-O峰强度减弱以及含量减少;说明了PHP改性BC上的含氧官能团参与了对MB的吸附反应。这些结果表明PHP改性BC在MB上的潜在吸附机制是以含氧官能团主导的阳离子交换,络合作用,静电吸引,氢键作用、n-π和π-π相互作用。PHP改性BC对MB的吸附符合二级动力学模型(R~2=0.99)和Langmuir等温吸附模型(R~2=0.98),结果表明PHP改性BC对MB的吸附是单层均质的化学吸附过程。热力学参数(ΔG°、ΔH°和ΔS°)表明MB在PHP改性BC上的吸附属于自发的吸热反应。(5)为了研究PHP改性BC的实际应用可行性,讨论了H3PO4的回收利用、PHP改性BC的再生性和去除其他污染物的可行性。10批改性后的H3PO4平均回收率为94.5%,表明1.0 kg的H3PO4(85%)可以最大限度地改性2.37 kg的BC。再生实验表明PHP改性BC具有较强的固定污染物的能力。PHP改性BC去除盐酸四环素和重金属Pb(Ⅱ)的吸附量分别是原始BC的20.9倍和4.5倍。这些结果表明PHP改性BC具有较好的应用前景。
其他文献
农业面源污染已经成为我国农业可持续发展的挑战之一。农业综合开发利用项目逐渐在全国各个地区开始推行和发展,主要针对水土流失和农业面源污染治理,达到推进农业农村绿色发展,实现农村人口增收的目标。研究基于实地调查数据,在研究区域内根据工程建设内容布设地表水和土壤采样点,结合使用排污系数法、反距离加权法和GIS技术等,分析农业综合开发利用项目对农业面源污染和水土流失的影响,在一定程度上对此类项目的开展具有
学位
本研究依托“利用亚洲开发银行贷款农业综合开发长江绿色生态廊道项目”的旺苍县项目区。通过大量收集资料和入户调查,利用通用土壤流失方程研究南阳沟小流域的2019年-2021年的水土流失情况;利用输出系数法和等标污染负荷法面源污染情况;对小流域的土壤和水体布点监测,分析小流域水质、土壤重金属、土壤肥力、农药残留等指标的变化,研究项目实施前后对小流域土壤和水体的影响,得出以下结论:(1)2019年-202
学位
随着经济的发展和社会的进步,抗生素的过度使用和滥用行为导致抗生素通过多种途径不断释放到水生环境中,从而加剧了水环境污染,一种简便快捷的水处理方法是必要的。新兴的金属有机骨架材料(Metal Organic Framework materials,MOFs)由于其拥有较大的比表面积、开放的金属活性位点和孔洞结构丰富等优点而广受关注。受自然的启发,本研究开发了两种MOFs与氧化石墨烯(GO)的复合材料
学位
水环境中氨氮(NH4+)和磷酸盐(PO43-)过多可引起严重的水体富营养化。农业废弃物是一种高效的生物质吸附剂,具有良好的资源综合利用潜力。以制白附子(ZB)和炙甘草(ZG)两种中药渣为原材料,制备磁性载镁制白附子(FM-ZB)和磁性载镁炙甘草(FM-ZG),以这四种吸附剂为研究对象,对水中NH4+和PO43-进行吸附研究。考察吸附剂用量、溶液pH值、反应时间、初始浓度等参数对吸附过程的影响,以及
学位
冶炼废渣的资源化利用目前已成为全世界关注的环境热点之一。湿法冶金是一种快速有效的金属回收技术,常规强酸类浸提剂成本高昂且对环境和人体健康存在潜在的威胁。因此,筛选经济、绿色、高效的新型浸提剂是该技术发展和应用的关键。本研究采用柠檬酸(CA)、苹果酸(MA)和冰醋酸(AA)三种不同类型络合/螯合剂浸提铅冶炼废渣中的重金属锌(Zn)、铅(Pb)和镉(Cd),探究三种试剂在不同条件下的浸提效率。以浸提效
学位
生活中处理污渍常使用传统清洁剂,这些化学洗剂的研发和使用给环境带来了很大的负担。其中,疏水性多功能涂层的自清洁功能可以通过减少传统清洁剂的使用而缓解洗涤带来的过度用水、水体富营养化、水污染等环境问题。选择低成本,开发操作简便、快速高效的可以规模化工业应用的超疏水材料是非常必要的。使用异丙基二硬酯酰氧基铝酸酯(HY-988),针对目前生活常见的易污染基底,在其表面制备耐久的超疏水自清洁涂层,并分析了
学位
电镀废水的水质复杂,成分不易控制,含有各类重金属离子和氰化物等致畸、致癌、致突变的剧毒物质,危害极大。水滑石是一种具有层板阳离子可调控性和层间阴离子可交换性等性质的黏土,尤其在阴离子的吸附方面表现出巨大潜力。为了高效去除废水中的Cr(Ⅵ)氧阴离子,并尽可能降低其毒性,本文采用水热合成法制备了一种以Fe(Ⅱ)和Al(III)为骨架,具有吸附和还原双重性能的水滑石材料,用于研究模拟废水中Cr(Ⅵ)的去
学位
废水处理是对人类主导的水循环阶段产生的污染积累的一种技术响应。近年来,为了满足日益严格的污水排放标准,污水处理系统进行了多次升级改造。虽然,系统的升级改造提高了接纳水体中养分的去除率,但是技术的升级必然伴随着额外的资源和能源消耗。污水处理系统的升级改造是污染转移还是为该行业带来了可持续发展,所有的这些问题都需要对系统升级改造的利弊进行全面评估。通过采用能值分析和针对污水处理系统特点的改进的指标,结
学位
农田土壤镉(Cadmium,Cd)污染已成为环境领域研究的热点问题。农田中的Cd可随着水稻根系吸收富集在根中,在水稻收获时水稻根茬往往会留在土壤里,并在微生物作用下腐烂分解,Cd又被释放到土壤中,为下茬作物提供Cd源。然而,关于根茬中Cd还田后的归驱及其对下茬作物的影响还鲜见报道。针对这一问题,以中轻度Cd污染土壤为对象,设置不添加根茬CK和3个添加Cd污染根茬处理(ST1:0.24%,ST2:0
学位
富营养化水体蓝藻水华(cyanobacterial blooms)的爆发对水生态环境以及人类健康构成了严重威胁。铜绿微囊藻(Microcystis aeruginosa)作为世界上常见的有害蓝藻物种之一,其过度繁殖会引发水环境浊度增加、水体溶解氧降低和水生生物死亡等一系列环境问题。开发有效的新型抑藻剂是当下蓝藻水华防治的研究热点。采用包埋化感物质的缓释微球应用于长效控藻是近几年的研究热点,为了提高
学位