光催化-类芬顿耦合深度处理有机污染物研究

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有机污染物在自然条件下难以降解,直接或间接地危害了人类身体健康。光催化作为高级氧化技术的一种,具有氧化能力强等优势,但面临着光生电子(e-)-空穴(h+)易复合等问题。芬顿氧化利用氧化还原过程产生的羟基自由基(·OH)降解有机污染物,但催化活性位点单一,还原过程缓慢限制了催化速率。光催化与芬顿氧化结合,可以协同产生更多的活性物种,从而提高有机污染物的降解效率。目前,改进光催化-类芬顿协同体系的关键是开发高效催化剂。通过抗坏血酸(Vc)原位还原CuFe2O4制备了具有Cu~0和表面氧空位(OVs)的Cu/CuFe2O4-OVs复合催化剂,通过外加H2O2成功构建了Cu/CuFe2O4-OVs光催化-类芬顿耦合催化降解体系。Cu~0既可以加速类芬顿反应,又能加速提高光催化的效率,还可以充当双电子中心的转移通道加速产生·OH。氧空位不仅诱导Cu/CuFe2O4-OVs形成双电子中心,还能够作为活化H2O2反应位点,Cu/CuFe2O4-OVs光催化-类芬顿耦合催化促进了协同体系降解活性。实验结果表明,Cu/CuFe2O4-OVs具有良好的稳定性在协同条件下18 min即可将100 ppm的苯酚降解92.72%,降解速率常数是单纯光催化的8165倍,芬顿氧化的4.35倍。基于CuFe2O4-OVs的双电子中心体系和对不同污染物的选择性降解,将Cu2(OH)3Cl与CuFe2O4-OVs复合,通过外加H2O2构成了光催化-类芬顿协同降解体系降解苯酚和亚甲基蓝(MB)混合污染物。同时CuFe2O4-OVs/Cu2(OH)3Cl复合催化剂中Cu(Ⅱ)和苯酚形成的σ-Cu-配体络合物易被H2O2攻击,导致电子从苯酚转移到催化剂的Cu(Ⅱ)形活性位点Cu(Ⅰ)。CuFe2O4-OVs/Cu2(OH)3Cl光催化-类芬顿耦合催化促进了协同降解活性。实验显示CuFe2O4-OVs/Cu2(OH)3Cl复合催化剂在光催化-类芬顿类体系90 min对苯酚去除效率为100%,对MB为93.00%。图45幅;表2个;参考文献98篇。
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