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半导体材料近年来一直是大家关注的重点,由于它在光催化降解有机物、光催化分解水制氢以及太阳能电池方面的应用。近年来为了提高半导体材料的光催化性质及其电池的转换效率,对于半导体和吸附质之间相互作用过程的研究越来越多,其中光催化和光敏化是目前最典型的两种应用。仅仅使用传统体相实验很难观察到分子间具体的相互作用,单分子探测技术已经被广泛的应用到观察大分子间的动态相互作用。目前人们已经利用体相和单分子的办法对光催化过程和光敏化过程做了很多研究,但对于两种作用同时存在的研究还很少。本文主要是借助单分子荧光寿命成像（FLIM）系统探究光催化和光敏化同时作用时半导体和吸附质之间具体的相互作用过程及其作用机制。具体工作如下:1 FLIM系统的搭建和调试:根据实验要求,我们自行设计搭建了FLIM系统,并对整个系统的功能进行了优化。本文详细介绍了系统的搭建思路、搭建办法及仪器配件的选择和调试。通过以罗丹明B（RhB）溶液为参照对仪器进行了调试,实现了整个系统的单分子成像、荧光强度谱和寿命谱的测试。2Ag3PO4和RhB之间的电子转移动力学研究:根据课题的选题意义和思路我们选择Ag3PO4/RhB体系首先用荧光强度谱和荧光寿命谱证实了两者之间存在光敏化电子转移,之后利用FLIM系统观察了Ag3PO4表面单个RhB分子的强度和寿命谱,通过大量统计不同分子的寿命得出分子间的不均性,荧光强度变化谱的结果与寿命统计结果一致,我们根据实验结果推测两者之间电子转移的差异性是与Ag3PO4表面的活性位有关,活性位上的分子电子注入效率更高,相应的荧光寿命更短。3体相到单分子层次上观察Ag3PO4光催化降解RhB的过程:基于之前的工作已确定Ag3PO4与RhB之间存在着电子转移,我们继续研究光敏化过程存在时光催化降解RhB的过程。在体相上主要是通过紫外可见吸收谱和荧光谱观察了光催化降解过程中RhB的变化,发现降解过程中随着RhB的降解同时伴随着中间产物的生成,通过双通道荧光寿命装置测试了反应前后寿命的变化,得出中间产物的寿命较RhB更长。借助敏化和催化过程中RhB寿命的变化,我们进一步通过FLIM系统观察了单个分子在催化过程中寿命的变化,得到光敏化的电子注入优先于光催化的降解,并且通过统计分子反应前后寿命的变化和反应的持续时间,推测活性位上的分子电子注入效率更高,起始寿命更短,反应持续时间更短,催化效率更高。总之,从论文的工作和布局安排上,我们首先介绍了自主搭建的荧光寿命成像系统的设计和搭建工作,对每一部分进行了简单介绍,实现了整个系统的优化调试,为之后在单分子水平上的观察做了准备。其次以Ag3PO4/RhB为模型体系分别从体相和单分子层面观测了存在于半导体和吸附质之间的相互作用过程,在单分子层次上获得了敏化过程中电子转移动力学及其两种作用同时发生在一个分子上时的作用过程,希望整个过程的研究能够为之后探索新的半导体材料或者是提高性能方面提供指导意义。