【摘 要】
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形状记忆聚合物是一类能够在特定条件下固定初始形状,并通过热、光、电等外界刺激来回复至初始形状的新型智能材料,具有密度小、加工成本低、可自控展开、可回复形变大以及形状转变温度范围大等优点,在航天航空、生物医药、智能模具等领域中有着巨大的应用潜力。本文以形状记忆聚合物在空间环境中的应用为背景,以形状记忆环氧树脂为研究对象,借助于动态热机械分析仪实现了形状记忆性能的全自动表征,主要包括高温加载-保载降温
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形状记忆聚合物是一类能够在特定条件下固定初始形状,并通过热、光、电等外界刺激来回复至初始形状的新型智能材料,具有密度小、加工成本低、可自控展开、可回复形变大以及形状转变温度范围大等优点,在航天航空、生物医药、智能模具等领域中有着巨大的应用潜力。本文以形状记忆聚合物在空间环境中的应用为背景,以形状记忆环氧树脂为研究对象,借助于动态热机械分析仪实现了形状记忆性能的全自动表征,主要包括高温加载-保载降温-低温卸载和升温回复四个过程,以及采用了动态热机械分析、傅立叶变换红外光谱分析、X射线光电子能谱分析和电子顺磁共振分析等方法,从多尺度、多层次、多角度系统地研究了不同能量、注量的电子辐照、质子辐照以及质子/电子综合辐照作用下形状记忆环氧树脂的损伤行为及其损伤机理。电子辐照后形状记忆环氧树脂的形状固定率基本保持不变,形状回复率下降,1 Me V电子辐照后形状回复率的退化比170 ke V电子辐照更加严重。170ke V和1 Me V电子辐照后其橡胶态储能模量减小,玻璃转变温度整体上随着电子辐照注量的增大而减小。电子辐照主要破坏形状记忆环氧树脂的C-N键、CO键等脂肪族弱键,形成含氮自由基、苯氧自由基等活泼的初级自由基,这些断链作用主要发生在交联点附近或者支链及链段处。C-N键被1 Me V电子辐照破坏后先形成含氮自由基,最终演化成氮氧化物和氮氢化物,被170 ke V电子破坏后只检测到了含氮自由基,并没有检测到最终产物。大气中的氧气能够氧化这些初级自由基并形成过氧自由基,过氧自由基能够加剧断链作用的传播,产生新的链段末端和自由基。质子辐照后形状记忆环氧树脂的形状固定率变化不大,形状回复率严重下降。相同能量和注量下,质子辐照对形状记忆环氧树脂形状回复率的损伤比电子辐照更严重。此外,170 ke V和1 Me V质子辐照后玻璃态储能模量减小,橡胶态储能模量增大,与电子辐照时存在明显的不同。170 ke V质子辐照后玻璃转变温度随着辐照注量的增大而减小,而1 Me V质子辐照后其损耗模量谱和损耗因子谱均存在着“多峰”现象。质子辐照不仅破坏形状记忆环氧树脂的C-N键、C-O键,更能破坏其C-C键,这些断链作用不仅发生在交联点附近,而且发生在大分子链处,产生更多数量的新链段。170 ke V和1 Me V质子辐照后只检测到了热解碳自由基,并没有检测到含氮自由基、苯氧自由基。而且随着辐照注量的增大,热解碳自由基的含量先增大,后趋于稳定。170 ke V质子/电子综合辐照后形状记忆环氧树脂的形状固定率基本保持不变,形状回复率减小,比170 ke V质子辐照后形状回复率的损伤程度更轻,但比170 ke V电子辐照后形状回复率的损伤程度更严重。170 ke V质子/电子综合辐照后玻璃态储能模量减小,橡胶态储能模量增大,与170 ke V质子辐照后的结果相似,与170 ke V电子辐照后的结果不同。170 ke V质子/电子综合辐照不仅破坏形状记忆环氧树脂交联点附近的C-N键,更能破坏其大分子链处的C-O键和C-C键,产生更多数量的新链段。170 ke V质子/电子综合辐照后检测到了含氮自由基、苯氧自由基和热解碳自由基,与170 ke V电子辐照后的结果相似,不同之处在于含氮自由基、苯氧自由基随着辐照注量的增大迅速湮灭、消失。170 ke V质子/电子综合辐照时的耦合效应是减弱的,原因是端基环氧环和羟基发生了一定程度的开环交联反应。
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