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近年来,四环素抗生素进入环境所造成的严重危害已受到广泛关注,严格控制四环素的排放也已成为社会共识。盐酸四环素(Tetracycline Hydrochloride,TCH)作为四环素的典型代表,广泛应用于医疗和畜牧等行业,常规污水处理工艺对TCH很难进行有效降解,因此尝试采取一些新兴技术对TCH进行有效的处理显得尤为必要。基于电活化过硫酸盐(PDS)的高级氧化技术因其具有氧化性强、绿色环保等优点被认为是降解TCH的理想方法之一,而电活化过硫酸盐的过程主要发生在阴极,因此解析阴极材质对活化效率的影响较为关键。实验选用泡沫镍(NF)、Cu和石墨三种常规电极为阴极,对阴极电活化PDS降解TCH的影响和机理进行了研究。通过淬灭实验和电化学表征等手段,探究了阴极活化PDS的机理;并通过单因素实验考察了操作条件对TCH降解的影响。在此基础上,通过水热法将铂单质与铁基MOF负载在泡沫镍表面制成Pt@MOF(Fe)/NF材料作为阴极活化PDS,考察其对电活化PDS降解TCH的提升效能;并通过对自制阴极的表征分析,对其活化PDS性能和机理进行了研究。主要研究内容及结果如下:(1)在石墨、Cu、NF和自制材料四种阴极活化PDS实验中,TCH降解率高于单独PDS氧化和阴极直接电解还原的加和。表明电活化程中,电活化PDS体系降解TCH发生了协同增强作用,使PDS在阴极表面活化产生了强氧化性活性物质。四种阴极电活化PDS体系中的TCH降解过程都符合伪二阶动力学。通过对操作条件进行考察,确定了四种阴极的最佳降解条件为:电流密度20 m A/cm~2、PDS初始浓度5mmol/L、初始pH=7。最佳条件活化降解120 min后,TCH在Pt@MOF(Fe)/NF阴极体系中的降解率达到了71.4%,明显高于石墨、Cu和NF阴极体系中的56.7%,52.0%和44.5%。表明阴极材质是影响电活化PDS降解TCH过程中的重要影响因素之一,合适的阴极材料可使TCH降解率显著提高。(2)淬灭实验表明,四种阴极活化PDS体系中主要的活性物质为硫酸根自由基(SO4-·)和羟基自由基(·OH),且·OH为主要活性物质。通过活性氢(H*)淬灭实验和CV曲线证明了PDS在阴极被活化时,H*基本没有发挥作用,PDS主要是在电极表面得到电子直接活化。电化学阻抗曲线表明四种阴极反应电荷传递能力的差异是造成阴极活化PDS对TCH降解效率不同的主因之一。(3)通过对Pt@MOF(Fe)/NF阴极材料进行表征分析,揭示其高活化性能的原因。SEM形貌表征证实了NF的表面上生长出了大小不一的簇装结构,增加了反应活性点位,可能有利于PDS得到电子进行活化。采用FT-IR对自制阴极的官能团进行检测,发现对苯二甲酸和Fe3+形成了金属O键,证实了Fe-MOF的形成。EDS表征表明各元素均匀的生长在NF表面,防止了Pt元素的聚集,增加了材料的稳定性和催化能力。XRD结果中尖而窄的峰说明NF负载的结构具有较好的结晶性,同时Fe-MOF负载在NF表面,可以使两者的活性中心进行结合,从而展现出良好的催化性能。利用XPS对自制阴极表面各元素的价态进行分析,结果表明Pt元素从离子状态转化为单质状态,从而提高了催化能力;Fe元素也以Fe3+状态而存在,一方面Fe3+价态可以发生改变,可以加速电子向Pt的转移,此外Fe3+也可以作为催化剂,促进PDS的活化。(4)TCH的紫外-可见光光谱扫描发现,在降解过程中,其特征官能团被体系内的SO4-·和·OH等活性物质攻击和破坏,生成了与TCH结构类似的中间产物,这些中间产物可以进一步矿化为CO2和H2O。而不分槽体系中TCH的电活化降解率优于分槽体系,表明在电化学活化PDS过程中阴阳极具有协同作用,阳极上产生的活性物质也会对TCH的降解产生贡献。