模板法制备表面增强拉曼光谱基底及其应用

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SBA - 15介孔分子筛具有高的比表面积、规则有序的孔道排列、大小可调的孔径、水热稳定性好等优点,近年来成为催化材料领域的研究热点。通过表面改性可将金属等负载至SBA-15孔道从而提高催化性能。表面增强拉曼光谱(SERS)具有极高的检测灵敏度,可以探测单层和亚单层甚至单分子结构,两者结合可望从分子水平上解析催化机理。本文制备了一种负载于SBA-15的管道内部的银纳米结构,兼具催化性能和SERS效应,可通过现场SERS解析催化机理。主要研究结果如下:(1)采用水热法制备孔径可调的模板剂SBA-15,对其管道内外表面修饰,将SBA-15的内外表面的羟基功能化,最后结合化学还原方法在SBA-15管道内部获得分散性较好及尺寸均匀的Ag纳米颗粒及Ag纳米棒。(2)采用UV-vis光谱研究了负载于SBA-15管道内的Ag纳米结构对催化还原硝基苯酚的性能,并与非负载型的Ag纳米颗粒进行了对比,研究结果表明:对于相同Ag含量的纳米结构,负载型的Ag纳米颗粒催化效果要优于负载型的Ag纳米棒,且均优于非负载型Ag纳米颗粒。(3)采用苯硫酚为探针,考察了负载型材料的SERS效应,表明Ag纳米颗粒及纳米棒均具有较好的增强效应,适合作为现场SERS研究的基底。(4)通过现场SERS的方法对Ag/SBA-15催化还原硝基苯酚的过程进行了表征,结果表明催化过程中硝基首先转变为亚硝基,最后生成对氨基苯酚,该初步研究结果为实时从分子水平上分析贵金属催化剂催化反应机理提供一种新的途径。
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