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I基于硫酸根自由基(SO4-·)的高级氧化技术(AOPs)具备氧化矿化能力强、使用范围广及抗无机盐能力强等特点,在有机污染水处理和土壤修复中显示出广阔的应用前景。然而,该技术的应用推广还需解决两大难题:首先是不同体系SO4-·产生及自由基的传递机制尚未达成共识;其次是高效活化过硫酸盐(PS)或过一硫酸盐(PMS)产生硫酸根自由基(SO4-·)的技术和催化剂仍需进一步探索。本文利用层状双金属氢氧化物/层状混合金属氧化物(LDH/LDO)特殊的晶体结构及碳纳米管(CNTs)独特的电子结构合成一系列具有超强催化性能Co Mn Al-LDH/LDO及CNTs-LDH/LDO材料,用于活化PMS降解环境内分泌干扰物双酚A(BPA)。运用现代谱学、微束和微区技术及降解实验,分别从材料的构建与表征、工艺条件、活化及降解机理三方面诠释和丰富基于SO4-·的高级氧化技术理论体系。主要研究内容包括:(1)分别采用共沉淀法、静态尿素法和动态尿素法合成配比为4:1:1的Co Mn Al-LDH,并在500℃煅烧得到尖晶石结构的Co Mn Al-LDO。SEM、FTIR、N2吸附脱附等表征手段显示不同方法制备的材料在形貌、比表面和孔隙结构上表现出明显的差异性。将不同方法制备的三种LDO用于吸附和活化PMS降解BPA,结果显示LDO对BPA的吸附去除率低于20%,但均能活化PMS降解BPA。并且通过对比发现,活性位点高度分散的LDO催化性能明显优于其他同种元素的金属氧化物(Co3O4、Mn3O4、Mn O2)。(2)深入研究发现反应p H和温度显著影响LDO/PMS体系对BPA的降解效果。从BPA的降解效果、TOC的矿化效果及材料的稳定性三方面分析,LDO/PMS体系更适合处理中性偏碱性的有机废水。一级动力学模型研究表明LDO/PMS体系的活化能为76.83 k J·mol-1。LDO通过Co3+/Co2+、Mn4+/Mn3+和Co3+/Mn3+三个电子转移过程诱发PMS产生SO4-·,进攻BPA的邻位和对位碳原子。BPA经过羟基化和苯环裂解反应实现降解。(3)采用动态尿素法在CNTs表面原位生长Co Mn Al-LDH得到具有三维蜂窝状结构的CNTs-LDH/LDO复合材料,并将其用于活化PMS降解BPA。通过对比CNTs加入前后材料形貌、结构、组成和催化性能的变化,发现CNTs的定向和限域作用是合成三维复合材料的关键。随着CNTs的含量增加复合材料的催化性能增强,其三维结构、CNTs表面缺陷活性位点以及CNTs的电子传输作用是催化性能得以提高的主要原因。(4)分别采用小于8 nm、30-50nm、大于50nm三种碳纳米管为原材料通过动态尿素法合成三种CNTs-LDH/LDO复合材料。研究表明碳纳米管的管径和表面官能团显著影响复合材料的的形貌、晶型结构和组成。三种材料对活化PMS降解BPA的催化性能随着管径的减小而增强。上述研究结果丰富了基于SO4-·的高级氧化技术理论体系,为层状金属化合物在环境修复领域的应用及BPA的处理技术提供了实验基础。