【摘 要】
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热固性树脂材料由于性能优异一直被广泛应用,但是传统的热固性树脂固化交联后不溶不融,由此造成了严重的材料资源浪费和环境污染问题。同时,利用可持续发展的生物质材料替代不可再生的石油基材料也成为了研究的热点。使用绿色环保、可再生的生物基资源制备可再加工、可降解回收的vitrimer材料可在很大程度上解决以上问题。生物基希夫碱vitrimer反应条件温和、无需催化剂,是最常用的vitrimer材料之一。本
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热固性树脂材料由于性能优异一直被广泛应用,但是传统的热固性树脂固化交联后不溶不融,由此造成了严重的材料资源浪费和环境污染问题。同时,利用可持续发展的生物质材料替代不可再生的石油基材料也成为了研究的热点。使用绿色环保、可再生的生物基资源制备可再加工、可降解回收的vitrimer材料可在很大程度上解决以上问题。生物基希夫碱vitrimer反应条件温和、无需催化剂,是最常用的vitrimer材料之一。本文利用生物基香草醛作为反应原料,通过不同的网络结构设计,制备了两种不同生物基含量的香草醛基希夫碱vitrimer,取得的研究成果如下:1、设计了三种互为同分异构体的香草醛基二醛单体,再分别与三元胺T403反应,制备了三种异构体结构的香草醛基希夫碱vitrimer（O-VDNET、M-VDNET和P-VDNET）,研究了异构体结构对聚合物网络力学性能、热稳定性、降解活性、再加工性能的影响。结果表明:在三种同分异构体的网络结构中,对位取代的P-VDNET交联网络综合性能最好。P-VDNET因为构象自由度较差、线形链更短、交联密度更高,因此抗拉强度和Tg都最高,分别为50 MPa和64.14℃。另外,该网络结构中同时含有亚胺键和酯键,具有酸、碱多重刺激响应能力,分别实现了在室温下1 M HCl/THF溶液中和90℃条件下Na OH水溶液中的快速降解。同时,亚胺键赋予希夫碱vitrimer交联网络热可逆性能和自修复能力,在180℃和10 MPa压力下有良好的再加工性。该研究揭示了香草醛异构体结构与性能及多重刺激响应间的构效关系,为材料结构设计提供基础数据和指导。2、针对上述P-VDNET体系中香草醛作为唯一生物基材料来源、生物基含量有限的问题,构建了两种全生物基希夫碱vitrimer（FDV-1071,SCV-1071）。利用香草醛分别与生物质来源的2,5-呋喃二甲酰氯和丁二酰氯反应,制备全生物基二醛单体,再与生物基多元胺混合物Priamine1071反应制备全生物基希夫碱vitrimer,并详细地研究了网络结构与性能之间的关系。得到结论:由于FDV-1071网络结构中的呋喃环结构比SCV-1071网络结构中的柔性链结构的刚性更大、链段自由度更低、交联密度更高,FDV-1071具有更好的热性能、热稳定性能、热机械性、力学性能。FDV-1071拉伸强度为2.5 MPa,Tg为25.14℃;因为固化剂Priamine1071含有较多的脂肪长链,材料具有较强的疏水性;材料在含有有机溶剂的酸或碱的混合溶液中可以发生降解;亚胺键赋予该vitrimer优异的热可逆性能和自修复能力,在120℃、10 MPa条件下可进行多次再加工,循环后材料能保持力学性能;材料表面的轻微划痕在室温条件下即可以自愈合。这为生物基材料的制备和研究提供了新的指导。
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