有机硅聚合物是一种人工合成的聚合物,其有机基团连接到无机骨架上,具有多种独特的属性,例如高度柔韧性、低表面张力、高热稳定性、高透气性、良好的抗氧化性和优异的生物相容性。由于这些优异的性能,有机硅材料,尤其是聚二甲基硅氧烷（PDMS）已在包括涂料、建筑工业在内的广泛应用中得到开发利用,医疗应用材料、化妆品、传感器和光学材料。然而,大多数商用有机硅材料通过永久共价键交联,传统共价网络的不可逆性阻碍了产品的回收或再加工,给生态和环境带来了巨大的负担。Vitrimer材料内部分子链主要是由可逆共价网络构成,这种在外界刺激下,如受热、光照等条件下能够发生共价键的交换反应,从而实现网络拓扑结构的重新排列。并且,这种网络结构的变化过程不会造成大分子链交联密度的变化。这种vitrimer材料与传统的热固性聚合物或热塑性聚合物相比,具有可修复功能、可再加工、可重塑回收利用等功能,是解决传统热固性聚合物在回收方面的问题。因此Vitrimer材料越来越受到人们的广泛关注。纤维素及其衍生物具有广泛的生物来源,并且在生物相容性方面、生物降解方面具有较大的优势,在化石资源不足的当今,纤维素具有有重要意义。本文以含有氨基的纤维素纳米晶为主要原料,制备不同分子量的交联剂,通过间乙烯基聚氨酯化反应制备了纤维素纳米晶/硅橡胶vitrimer复合材料,并对vitrimer复合材料的机械性能、再加工性能、重塑性能进行了研究:（1）本文首先利用硅烷偶联剂对纤维素纳米晶CNC表面进行氨基化改性,得到的改性纤维素纳米晶与原始纤维素纳米晶相比,微观形貌和结晶度均没有明显变化,还很好的保持了热性能。将得到氨基化的纤维素纳米晶M-CNC、氨基硅油与三官能度交联单体进行溶液混合并溶液浇筑成膜。在基体-基体和基体-界面间构建动态乙烯基聚氨酯交联,简单地合成了可自修复、可再加工和可回收的氨基化纤维素纳米晶/聚二甲基硅氧烷（PDMS）有机硅复合材料。由于CNC的表面改性,这些动态交联键不仅在基体与基体之间,也在填料与基体之间的界面上形成。M-CNC可以同时起到增强剂和交联剂的作用,从而制得了可再生、可拉伸的、且具有重复加工性能的橡胶纳米复合材料。（2）基于前面的工作,为了进一步提高vitrimer复合材料的机械性能。还研究了交联剂分子量的不同对动态键和材料性能的影响,通过RAFT聚合合成的大分子交联剂由于位阻效应和“笼状”效应,虽然阻碍了键交换反应的概率,但却显著的提高材料的性能,这归因于形成了更高的交联点间分子量,而不会影响回收和再加工性能。除此以外,间乙烯基聚氨酯键交联使玻璃聚合物具有良好的高温愈合能力和再加工可回收能力,采用热压法或焊接法,通过乙烯基聚氨酯的无催化剂转氨作用,可以有效地重塑交联点,并将材料重塑成各种形状。