【摘 要】
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质子交换膜燃料电池需要大量的贵金属铂作为催化剂来加快阴极的氧气还原反应速率,然而铂颗粒表面的低配位原子与含氧物种过强的结合能会导致其催化活性的降低以及严重的溶解失活问题,这限制了质子交换膜燃料电池的大规模商业化应用。针对这一问题,本文利用具有原子级可控制备优势的原子层沉积技术对铂颗粒表面的低配位位点进行选择性位点修饰,改性后的铂催化剂不仅获得了电化学活性提升,更展现出优异的稳定性。本工作为铂催化剂
【基金项目】
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华中科技大学自主创新研究基金资助项目“面向燃料电池贵金属减量化的原子层沉积方法研究”（项目编号:2020kfy XJJS100）； 威孚环保产学研；
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质子交换膜燃料电池需要大量的贵金属铂作为催化剂来加快阴极的氧气还原反应速率,然而铂颗粒表面的低配位原子与含氧物种过强的结合能会导致其催化活性的降低以及严重的溶解失活问题,这限制了质子交换膜燃料电池的大规模商业化应用。针对这一问题,本文利用具有原子级可控制备优势的原子层沉积技术对铂颗粒表面的低配位位点进行选择性位点修饰,改性后的铂催化剂不仅获得了电化学活性提升,更展现出优异的稳定性。本工作为铂催化剂的稳定化提供了新的设计思路。具体内容如下:发展了一种选择性原子层沉积改性铂碳催化剂的策略,使二氧化钛沉积在铂颗粒表面的低配位位点处且暴露出稳定性最好的铂（111）晶面,减少了铂颗粒表面低配位原子与氧物种的接触,从而抑制了铂颗粒的溶解。利用该表面位点修饰方法改性后的商业铂碳催化剂展现出优异的氧气还原催化活性和稳定性,其初始质量活性达到0.22 A/mg是商业铂碳（0.13 A/mg）的1.7倍,并且经过30 000次加速循环老化测试后半波电位仅下降4 m V且质量活性仍保持为初始的86%,远优于商业铂碳78m V的半波电位下降。优化了膜电极的喷涂、热压和活化工艺,探索出了一套高性能膜电极的均匀可控制备方法。利用该方法制备了表面位点修饰改性后的商业铂碳膜电极,其最大功率密度达到1.3 W/cm~2比未改性膜电极（1.21 W/cm~2）提升7.4%。经过30 000次加速循环老化测试后最大功率密度仅下降3.1%,远优于商业铂碳19.8%的功率衰减。在器件层面验证该改性方法具有的实际应用前景。
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