【摘 要】
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高效便捷的储氢技术是限制氢能商业化应用的瓶颈之一。金属有机骨架（Metal-organic Frameworks,MOFs）具有比表面高、孔体积大和结构可调等特点,是一种新型物理吸附储氢材料。然而,MOFs的室温储氢性能偏低。研究表明,将MOFs与氧化石墨烯（Graphene Oxide,GO）复合制备的MOF/GO复合吸附剂能够提高MOFs的储氢性能。Li+掺杂能够增强MOFs与氢气之间的相互作
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高效便捷的储氢技术是限制氢能商业化应用的瓶颈之一。金属有机骨架（Metal-organic Frameworks,MOFs）具有比表面高、孔体积大和结构可调等特点,是一种新型物理吸附储氢材料。然而,MOFs的室温储氢性能偏低。研究表明,将MOFs与氧化石墨烯（Graphene Oxide,GO）复合制备的MOF/GO复合吸附剂能够提高MOFs的储氢性能。Li+掺杂能够增强MOFs与氢气之间的相互作用,促进氢气吸附。然而,Li+掺杂对MOF/GO室温储氢性能的影响规律尚不明确。另外,粉末状MOFs易导致储氢系统管路堵塞,因此成型MOFs的储氢性能对其在储氢系统中的应用也至关重要。本文以稳定性高、易规模化制备的MIL-100（Fe）作为母体材料,采用浸渍法掺杂了不同含量的Li+。结果表明,Li+掺杂MIL-100（Fe）的室温储氢量均有提高。其中,Li+含量中等的MIL-100（Fe）-M在298 K和50 bar下的氢气吸附量为0.86 wt%,相比MIL-100（Fe）的0.74 wt%提高了16.2%,这主要是由于MIL-100（Fe）-M与氢分子之间存在较强的相互作用,其氢气吸附热从3.14 k J/mol提高到3.74 k J/mol。在MIL-100（Fe）的基础上,采用原位合成法制备了MIL-100（Fe）/GO复合材料,通过浸渍法掺杂了不同含量的Li+。结果表明,Li+掺杂使MIL-100（Fe）/GO的氢气吸附热从3.20 k J/mol提高到7.33 k J/mol,Li+含量中等的MIL-100（Fe）/GO-M在298 K和50bar下的储氢量达到了2.02 wt%,比MIL-100（Fe）/GO提高了110.42%,比MIL-100（Fe）-M提高了134.88%。结合分子模拟阐明了Li+在MIL-100（Fe）和GO的界面区分布更加均匀,降低了Li+的团聚现象,为氢气吸附提供了更多可接触吸附位点。基于上述研究,选择室温储氢量最高的MIL-100（Fe）/GO-M,采用聚乙烯醇缩丁醛（Polyvinyl Butyral,PVB）作为粘结剂,制备了MIL-100（Fe）/GO-M成型颗粒。研究发现,随着PVB含量的增加,由于部分孔道和Li+吸附位点被堵塞,成型颗粒的室温储氢量相比粉末有所下降。但其机械强度从14.2 N提高到96.1 N,体积储氢量从2.28g/L提高到了2.74 g/L。
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