g-C3N4基复合材料的制备及可见光下对NO气体的光催化降解研究

来源 :重庆大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:windcode2009
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大气污染已成为当今各国面临日益严重的环境问题,严重制约了人类社会的健康发展,其中大气污染物NO成分会引起光化学烟雾和酸雨的形成,造成环境破坏和危害人类健康。因此,有必要开展对NO有害气体去除的研究工作。光催化技术由于其绿色环保、稳定性好、催化活性高、能耗低等优点,被认为是一种降解NO气体的有效方法。近年来,具有二维层状结构的石墨相氮化碳(g-C3N4)由于其合适的禁带宽度(2.7eV),在可见光下表现出了一定的光催化性能。它具有独特的电子结构、稳定性高、无毒且廉价易得等优点,被认为是一种非常有潜力的光催化材料。然而,g-C3N4可见光利用率低、比表面积小、光生电子空穴复合快,造成其光催化活性较低,极大地限制了其实际应用。为了解决其光催化活性低的问题,可以通过将g-C3N4与其它带隙匹配的半导体材料复合形成异质结来改善其光催化性能。本论文采用简单的超声技术制备了MoS2/g-C3N4纳米复合材料,并使用X射线衍射(XRD)能谱、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)对材料的晶体结构和形貌进行了表征;同时还使用紫外可见漫反射光谱(UV-vis abs)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、荧光光谱(PL)对材料的光学性能进行了表征。最后,在可见光(>420nm)照射下,测试其降解NO的能力,表征了材料的光催化性能。本论文的主要结论及创新点总结如下:(1)实验结果表明,纳米层状的MoS2很好地贴附在g-C3N4上并形成了异质结。MoS2/g-C3N4复合物在可见光长波段的吸收强度随着MoS2含量的增加明显增强,而复合物的荧光强度明显减弱,表明制备的复合材料加速了其光生载流子的分离;另外,复合物的孔体积也得到了显著增大。(2)本论文以一氧化氮(NO)作为目标降解物,测试结果显示,加入少量MoS2后g-C3N4的催化效果有明显地提高,MoS2与g-C3N4会形成能带匹配的异质结,加速电子的传导,从而促进光生载流子的分离,提高光催化效率。质量比为1.5wt%的MoS2/g-C3N4在复合物可见光下活性最高,达到了51.67%,与单纯的g-C3N4相比提高了65.5%。(3)为进一步提高其性能,我们还在复合过程中加入了氧化石墨烯GO,成功制备了MoS2/rGO/g-C3N4三元复合材料,并对其晶相、结构、光学性能和光催化性能也进行了表征。研究发现rGO可以有效地提高界面间的电荷转移从而抑制载流子的复合,同时还可以增加活性吸附位点以及光催化反应中心,由于rGO具有半金属的特点,其加入可以使得MoS2和g-C3N4形成Schottky势垒,降低两者之间的势能差,从而使能带发生弯曲,促进光生电子的界面转移和传输。rGO的相对质量比为5wt%的MoS2/rGO/g-C3N4样品对NO的降解率最佳,达到了61.87%。相对MoS2/g-C3N4进一步提高了19.7%。本研究为提高g-C3N4的光催化活性提供一种新的思路,为有效降解氮氧化物有害气体提供了新的技术方法,对促进g-C3N4的应用具有一定的意义。
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