维氏硬度（Hv）大于40 GPa的材料被称为超硬材料。金刚石是典型的超硬材料,因具有优异的性能而广泛应用于诸多领域。近年来,纳米石墨在高温高压（HPHT）下直接合成的纳米聚晶金刚石（Nano Polycrystalline Diamond,NPD）,其硬度（Hv>140 GPa）大于单晶金刚石,已成为超硬材料领域的新研究热点。但是制备NPD需要较高的压力（P>15 GPa）和温度（T>1500℃）,限制其工业化应用的推广。如何降低其制备所需的温/压条件,是该领域迫切需要解决的热点和难点。不同微观结构石墨在高温高压条件下具有不同的金刚石相变路径,即相变势垒存在差异。因此,研究具有不同微观结构石墨在高温高压下向金刚石的相变条件及机理,不仅具有重要的科学意义,还具有十分重要的应用前景。本论文以纳米碳（nm）和微米石墨（μm）两种起始原料,利用高温高压预处理方法在石墨中构建微观组织缺陷,进而在更高的压力条件下制备NPD,研究石墨转变为金刚石的相变条件。采用X光衍射（XRD）、电子显微镜、拉曼光谱（Raman）及维氏硬度测试方法,对预处理的石墨原材料和高温高压下制备的NPD样品进行表征,得到如下研究成果:一、利用高压原位拉曼光谱,研究高压预处理纳米碳的结构稳定性。以纯度为99.5%、粒径为纳米级的碳球为原料,在高压下不同温度预处理后,进而使用金刚石对顶砧（DAC）高压装置,结合Raman光谱研究其压致结构稳定性。实验结果发现,石墨的G峰位置随压力变化,在压力8-9 GPa时变化率达到最大值,说明在此压力区间内预处理后的纳米碳可能发生了相变。随后选取8.3 GPa压力条件对样品进行激光加热（～2000℃）后,发现预处理后的纳米碳开始转变为金刚石。二、纳米碳高温高压制备纳米聚晶金刚石。利用高压原位Raman研究得到的结果,研究不同预处理条件得到的纳米碳制备纳米聚晶金刚石。实验发现不同预处理条件得到的纳米碳在9 GPa,2000℃下保温超过10 min后,XRD对其测试,未发现石墨相。即该条件下预处理的纳米碳均生成了金刚石。维氏硬度测试结果表明,其硬度收敛值为130 GPa左右,比单晶金刚石高8%。该实验中获得的相变压力,远低于已报道的NPD制备压力（15 GPa）。该结果可能的原因是,高温高压预处理,在纳米碳内部构筑出微观组织结构,这些微观结构具有一定的内应力,从而降低了预处理纳米碳向金刚石相变所需的压力。三、微米级石墨高温高压制备纳米聚晶金刚石。使用纯度为99.95%的微米石墨粉作为起始原料,与纳米碳实验部分作为对照,观察预处理对微米石墨的影响以及合成金刚石的相变点。实验结果发现,预处理后的微米石墨在9 GPa开始转变为金刚石,但未完全转变;继续提高温/压条件,在10 GPa,1900℃保温超过15 min时,合成样品的内部仍有少量石墨残留。该结果表明,高温高压预处理在石墨中构建出微观结构,可大幅度降低其相变压力阈值;起始原料粒径越小,越有利于制备出高纯度NPD。