人类社会经济的快速发展,大量化石燃料的燃烧造成了全球环境问题日益严重,同时,造成了能源越来越紧缺,这些问题制约着人类经济社会的进一步发展,甚至还严重威胁着人类的生存。由于环境和能源与人类生存和发展有着密切联系,环境的治理和保护及新型可再生清洁能源的开发与利用急需解决。CO2被广泛认为是气候变化最显著的贡献者,减少碳排放,减轻其对气候变化的影响成为了越来越严峻的科学挑战。科学工作者探究出了许多减少碳排放的方法,比如碳的捕获和封存;同时增加碳中性能源如风能、太阳能的使用在一定程度上缓解人们对能源的需求。但是,探索如何直接将CO2高效的转化为有机小分子的方法对于真正意义上减少碳的排放更具发展潜力,因为这种方法能够产生具有更高附加值的产物。相比较而言,在利用风能和太阳能的过程中需要有效地能量储存手段,无形中增加了新型能源的使用成本。在将CO2转化为有机小分子的过程中,探究出了多种不同的方法,比如光催化的方法,电催化的方法,光电催化的方法等等,利用不同的方法都可以将CO2转化为有价值的有机小分子,但是,由于方法本身的差异,法拉第效率有着明显的不同。在众多的催化还原的方法中,电催化法是最具有潜力的方法。然而,电催化还原二氧化碳存在两个主要问题:(1)法拉第效率低;(2)产物的选择性差。为了改善上述问题,科学家们在电催化材料的合成上做了很多工作。为了进一步提升电催化还原二氧化碳的性能,我们做了一系列的工作,合成了多种具有较大比表面积的多孔碳材料。本论文的主要内容如下:第一章节:归纳总结了电催化二氧化碳还原的主要特点及近年的发展状况。第二章节:陈述了本论文中涉及的实验试剂和实验设备,同时阐述了几种实验分析所需的表征手段。第三章节:设计并合成了氮掺杂的三嗪结构的具有较大比表面积的多孔碳纳米材料(NCTF),利用原位掺杂的方法,氮元素成功的掺杂到多孔碳纳米材料中,合成了具有自上而下结构的优于传统元素掺杂的具有较大比表面积的多孔碳材料。对NCTF进行不同温度的石墨化后,进行了不同电位的二氧化碳还原的测试,NCTF表现出优异的电化学性能,CO的法拉第效率为74.98%。第四章节:设计并合成了氮氟掺杂的三嗪结构的具有较大比表面积的多孔碳纳米材料(FCTF)。由于FCTF具有独特的微孔结构,提升了其对于二氧化碳气体的吸附效果,同时,由于氟元素的加入,进一步优化了催化剂的产物选择性。由于具有不同于其他元素的掺杂结构,FTCF在还原C02过程中更有利于甲烷的生成,甲烷的法拉第效率高达99%。表现出了优异的产物选择性和超高的法拉第效率。第五章节:以含氯元素的材料为单体,合成了氯氮掺杂的多孔碳纳米材料(ClCTF),与前两章单元素氮掺杂,氟氮双元素掺杂的材料作对比,进一步研究掺杂元素的种类对材料在电催化还原二氧化碳过程中的影响。实验结果表明,氮元素有利于将二氧化碳还原为一氧化碳,而卤素元素的加入有利于将一氧化碳进一步还原为甲烷。