饮用水中亚硝胺类消毒副产物的形成过程及影响因素

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亚硝胺类化合物是一类新型的饮用水消毒副产物,因其强烈的致癌性,近年来已成为饮用水消毒副产物研究中的一大热点。本论文在评述了饮用水中亚硝胺类消毒副产物的浓度水平、分析方法及形成机理的基础上,研究了饮用水中9种亚硝胺类消毒副产物的形成过程及影响因素,试图为进一步控制及消除饮用水中的亚硝胺类消毒副产物,保障人体健康提供一定理论依据。论文取得了一些有价值的研究结果:(1)开发了一种能同时高效富集饮用水中9种亚硝胺类化合物的串联固相萃取新方法,回收率为83.6%-99.8%;同时建立了高灵敏度的LC/MS/MS检测方法,检测限为0.03-2.5 ng/L,有效提高了饮用水中9种亚硝胺类化合物的分析水平。(2)发现9种二级胺经氯胺化反应均能形成对应的亚硝胺类消毒副产物,转化率为0.18%-2.3%;同时发现初始二苯胺浓度、氯胺浓度、pH等条件对9种亚硝胺类消毒副产物的形成均有一定影响,且对不同化合物的影响不一;pH是影响亚硝胺类消毒副产物形成的关键因素,亚硝基二苯胺的转化率随pH的增大显著增加,由pH5时的0.2%增加至pH9时的73.5%,而亚硝基二甲胺的转化率随pH的增加基本不变,转化率为1.1-2.6%。(3)探明了新的消毒副产物吩嗪的形成过程、影响因素及其细胞毒性。发现在亚硝基二苯胺的形成过程中会产生另一种新的消毒副产物—吩嗪,其摩尔产率大于亚硝基二苯胺;pH对吩嗪和亚硝基二苯胺形成的影响不同,随着pH的增大,亚硝基二苯胺的摩尔产率逐渐增大,而吩嗪的摩尔产率先增大后减少,pH6时达到最大值;吩嗪对人体膀胱癌细胞T24(IC50为0.50 mmol/L)和人体肝脏癌细胞HepG2(IC50为2.04 mmol/L)均有细胞毒性,略低于亚硝基二苯胺的IC50值(0.16 mmol/L和0.27mmol/L),但由于吩嗪的摩尔产率在一定条件下均高于亚硝基二苯胺,表明饮用水中的吩嗪可能会对人体产生不利影响。
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