脉冲电晕放电OH自由基特性与NO氧化的光学诊断

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针对脉冲电晕放电中平均电子能量水平、OH自由基的特性与主导NO氧化过程的关键活性物质等研究中的诸多争论,以及污染物协同脱除系统优化改进的需要,基于成功搭建的脉冲电晕放电激光诱导荧光和发射光谱诊断实验平台,对OH自由基特性和NO的氧化过程系统地进行以下诊断研究:首先,基于发射光谱诊断实验平台,对脉冲电晕放电产生的电子平均能量、电场场强及其空间分布进行测算。水平与竖直方向离开线电极0-2cm,随着距离的增加,平均电子能量和电场均呈先减后增的变化趋势;放电电场变化范围11.05-19.6MV/m,对应的平均电子能量的变化范围10.10-13.92eV,这一能量水平的电子足以与O2、H2O分子碰撞产生O、OH自由基,并进一步反应生成03。其次,基于激光诱导荧光诊断实验平台,对OH自由基特性展开诊断研究。线、板电极间距较大或较小对OH自由基的产生与分布都有不利的影响,5cm或6cm时OH自由基的分布虽较2cm时范围更广,但强度较弱,3cm或4cm时OH自由基的强度与分布较为理想;OH自由基主要在二次流光中产生,分布于整个放电空间的流光通道中,板电极附近要远低于线电极周围的OH自由基浓度;02与H20对OH自由基的影响规律相似,OH自由基浓度均呈先升后降的变化趋势,并在O2浓度3%、相对湿度60%左右时达到峰值;加湿氢气中放电流光强度与产生的OH浓度均低于氮气中的放电;相对湿度76%的加湿氮气中,放电脉冲结束后3-4μs时OH自由基浓度达到最高,然后呈近似指数级衰减,衰减常数约7μs,135μs时已衰减到较低的浓度水平,OH自由基与脉冲电晕放电产生的非平衡等离子体中包括OH自由基本身在内的粒子间的碰撞、反应是造成其衰减的主要原因。最后,在明确OH自由基生成特性的基础上,基于发射光谱和激光诱导荧光诊断实验平台就脉冲电晕放电过程中O3随O2浓度的生成变化规律、NO氧化过程中OH自由基与NO的分布进行研究。当O2浓度低于8%时,O3的生成量逐渐增加,8%时达到峰值;证实OH自由基与NO能够在脉冲电晕放电空间同时存在,而03则不能与NO共存,推断O自由基或03主导NO的氧化过程。
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