MOF负载镍催化硝基苯加氢

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hdu07095238
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
镍基催化剂价格低廉,是工业上应用广泛的一类加氢催化剂。硝基苯加氢反应在工业生产中具有非常重要地位,其产物苯胺作为一种重要的工业原料和有机中间体广泛应用于医药、农药、染料、橡胶等产品中。金属有机骨架材料(metal-organic frameworks, MOFs)作为一种新型多孔材料,具有比表面积大、孔隙率高、孔道尺寸易调节等特性。这些特点使MOFs在制备负载型金属纳米颗粒催化剂方面,具有独特的性能和优势。 MOFs负载贵金属催化剂目前已有大量研究报道,但负载廉价金属镍的催化剂的研究报道却并不多。本论文分别选取MIL-53(Al)、MIL-96(Al)和MIL-120(Al)作为载体,采用浸渍法制备了Ni/MIL-n(n=53,96,120)系列催化剂,并用于硝基苯加氢反应。对比研究了该系列催化剂与传统Ni/γAl2O3材料在硝基苯加氢反应中催化性能的差异。结果表明:以MIL-53(Al)为载体制备的催化剂,MOF骨架保持完整,镍纳米颗粒与载体间相互作用力适中;镍颗粒平均粒径为6.2 nm,且在载体表面高度分散;Ni/γ-Al2O3催化剂中镍纳米颗粒平均粒径较大,为15.9 nm;在500℃焙烧、还原条件下,镍物种在载体表面发生明显团聚和烧结。在硝基苯加氢反应中,Ni/MIL-53(Al)催化剂具有优异的催化活性,在110℃、H2压力2.0 MPa条件下,硝基苯转化率达到100%,苯胺选择性为96.8%,而Ni/γ-Al2O3的硝基苯转化率仅为69.9%,苯胺选择性为93.3%。以MIL-53(Al)为载体,分别以Ni(NO3)2、Ni(CH3COO)2和[Ni(en)3]2+。为镍前驱体,制备了Ni/MIL-53-M(M=NI,AC,EN)系列催化剂,并将其用于硝基苯加氢反应。通过XRD、FT-IR、ICP、N2物理吸附/脱附、H2-TPR及TEM等表征,分析前驱体对催化剂在金属-载体相互作用力、镍颗粒尺寸等方面的影响。以[Ni(en)3]2+为前驱体制备的催化剂Ni纳米颗粒尺寸最小,且Ni颗粒在MIL-53(Al)载体上高度分散。[Ni(en)3]2+在载体上的锚定作用抑制了镍物种的迁移、团聚和烧结。在硝基苯加氢反应中,[Ni(en)3]2+和Ni(NO3)2为前驱体的催化剂均表现出高催化活性,110℃、H2压力2.0 MPa,硝基苯转化率均达到100%,但在更低的温度和压力条件下,Ni/MIL-53-EN的催化活性更为优异。Ni/MIL-53-EN还表现出良好的重复使用性能,催化剂连续使用5次,硝基苯转化率仍维持在92%以上。
其他文献
自主学习和合作学习是20世纪七八十年代兴起的现代教学策略。通过探讨两者的辩证关系,结合高校英语教学中的实践,尝试提出了在体艺类大学生英语教学中两者有效结合的合作一自主
网络民意是我国法治进程中的重要组成部分,自由的意见表达语境、广泛的公共话题和公众舆论、观点表达直接、真实,倾向于权利的保护。网络民意既有积极促进社会发展进程的一面,也
目的通过大样本中医体质分类的调查,了解北京市东城区居民中医体质的分布情况,采取有针对性的干预措施,改善人群的健康水平。方法对20026名接受过社区卫生服务的居民进行调查,调
哈佛大学心理学敏授罗森塔尔曾经用小白鼠做过一个非常有趣的走迷宫实验。实验之初,他把一群小白鼠分成3组,分别配给A、B、C三组实验人员,然后告诉A组:“你们真是太幸运了,配给你
随着信息技术的不断发展,教育技术与课程整合的力度加大。数字故事作为一种新颖的教学技术手段,在国外的教学中被广泛应用。本文主要研究数字故事与初中生物课程整合应用,首
足球运动是一项技术性较强、体能要求较高的运动项目,对正处于身心成长发育阶段的青少年学生来说,相对复杂难学。因此,探索有效的足球教学方法尤为重要。将比赛引入中学足球
为奥运游泳场馆安装太阳能制热系统;承担青藏铁路拉萨火车站整体供热工程;三年内,杨金良和他的北方赛尔太阳能工程有限公司致力于——
<正> 毛毛著《我的父亲邓小平》一书,以流畅优美的文字,向人们介绍了邓小平的家世、成长轨迹和建国前叱咤风云的革命生涯,顺其自然地道出了邓小平成为中国改革开放的总设计师
目的用中文版Liebowitz社交焦虑量表(LSAS)检测社交焦虑障碍病人(SAD)和健康人,了解男女因子分的性别差异。方法设SAD组和健康人组,分别进行LSAS的他评和自评,对有关数据进行