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氧化铁和氧化锰矿物是土壤中的活性组分,因具有较大的比表面积和可变的表面电荷性质,可有效吸附固定土壤中的重金属。氧化铁、氧化锰矿物在土壤中存在着密切的联系,二者在土壤中的共存体如铁锰胶膜、铁锰结核也可富集大量的重金属元素,但氧化铁、氧化锰矿物之间的相互作用机制以及对重金属吸附的影响尚不清楚。针铁矿、水钠锰矿分别是土壤中最常见的氧化铁矿物和氧化锰矿物,本研究以实验室条件下合成的针铁矿、水钠锰矿为研究材料,运用X-射线衍射(X-ray Diffraction,XRD)、全自动比表面积测定、扫描电镜(Scanning Electron Microscope,SEM)及电位滴定等方法对矿物进行基本性质表征,依据土壤中铁、锰含量,将针铁矿、水钠锰矿按照不同的比例混合,获得Fe/Mn摩尔比分别为1、10、20、50、80的二元体系:GB1、GB10、GB20、GB50、GB80。采用等温吸附实验方法结合X射线吸收精细结构光谱(X-ray Absorption Fine Structure Spectroscopy,XAFS)及电荷分布-多位点表面络合模型(Charge Distribution and Multisite Surface Complexation,CD-MUSIC),研究二元体系中两种矿物之间的相互作用机制以及Pb2+在二元体系矿物上的吸附机理。研究所得的主要结果如下:1.水钠锰矿含量极低的GB20、GB50、GB80二元体系中针铁矿包被在水钠锰矿表面,掩蔽水钠锰矿边面位点。合成的纯相针铁矿和水钠锰矿的电荷零点(Pointof Zero Charge,PZC)分别为9.1、2.7,pH 5条件下两种矿物表面带相反电荷,在静电作用下,GB20、GB50、GB80二元体系中针铁矿紧密包裹在水钠锰矿周围,可掩蔽水钠锰矿边面位点,使得水钠锰矿边面位点不具有吸附活性。2.水钠锰矿表面MnOH1/3-、Mn2OⅠ2/3-和Mn2OⅡ2/3-三种活性位点的密度均高于针铁矿表面位点。针铁矿比表面积为82 m2/g,层状水钠锰矿外表面积和基面面积分别为90、824m2/g;MUSIC模型拟合结果表明,针铁矿表面的FeOH0.5-和Fe3O0.5-两种活性位点的密度分别为0.47、0.37 mmol/g,水钠锰矿表面MnOH1/3-、Mn2OⅠ-和2/3 Mn2OⅡ2/3-三种活性位点的密度分别为2.1、2.1、4.1 mmol/g。3.高浓度水钠锰矿悬液中的水钠锰矿颗粒间存在扩散双电层重叠效应,当水钠锰矿悬液浓度降低时该效应减弱,表现为质子吸附。pH 4、pH 5、pH 6条件下,将10 mL 10 g/L水钠锰矿悬液加入到50 mL2 g/L针铁矿悬液中,体系产生的质子吸附量分别为13.74、11.51、6.0 μmol;相同条件下,将10 mLI0 g/L针铁矿悬液加入到50 mL2g/L水钠锰矿悬液中,体系产生的质子吸附量仅分别为1.9、2.46、2.5 μmol;矿物混合过程中,质子的吸附来自于水钠锰矿悬液浓度的降低,低浓度的水钠锰矿对质子的吸附能力较高。4.酸性条件下,纯相水钠锰矿体系对Pb2+的吸附能力远高于纯相针铁矿体系,二元体系对Pb2+的吸附量与纯相体系Pb2+吸附量的线性叠加值存在差异。pH 5条件下,Pb2+平衡浓度为100 mg/L时,纯相水钠锰矿体系对Pb2+的吸附量约为268.33 mg/g,而纯相针铁矿体系对Pb2+的吸附量仅为14.23 mg/g,水钠锰矿对Pb2+的吸附量约为针铁矿的19倍。随着二元体系中水钠锰矿含量的升高,二元体系对Pb2+的吸附能力依次增强,吸附量随pH的升高而增大。GB1和GB10二元体系对Pb2+的吸附量均高于相同条件下纯相针铁矿与水钠锰矿Pb2+吸附量的线性叠加值,而水钠锰矿含量极低的GB20、GB50和GB80二元体系对Pb2+的吸附量均低于纯相针铁矿与水钠锰矿Pb2+吸附量的线性叠加值。5.CD-MUSIC模型可以较好地拟合Pb2+在纯相针铁矿、水钠锰矿表面及针铁矿-水钠锰矿二元体系矿物表面的吸附行为。纯相体系中,Pb2+吸附在针铁矿表面主要形成三齿共角络合物[(FeOH)2Pb(Fe30)]0.5+和[(FeOH)2PbOH(Fe30)0.5-,在水钠锰矿表面,Pb2+主要与基面空穴位点结合形成三齿共角络合物[(Mn2On)3Pb]0,该模拟结果与XAFS的结果相符。但在二元体系GB1、GB10中,Pb2+主要吸附在水钠锰矿表面,[(Mn2OⅡ)3Pb]0和[(MnOH)2PbOH]1/3+是两种主要的络合形态;而二元体系GB20、GB50、GB80中,针铁矿会掩蔽水钠锰矿边面位点,Pb2+的主要吸附形态为[(Mn2OⅡ)3Pb]0和[(FeOH)2Pb]+,且随着二元体系中水钠锰矿含量的降低,[(Mn2OⅡPb]0形态逐渐减少,[(FeOH)2Pb]+和[(FeOH)2Pb(Fe30)]0.5+形态逐渐增加。