【摘 要】
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半导体光催化技术是近年来发展起来的太阳能高效利用新途径,可通过催化剂利用光子能量降解环境污染物、光解水制氢、还原CO2等,在能源、环境、人类健康等重大问题方面均有应用前景。Ti O2因化学性质稳定、对生物体无毒及良好的光催化活性而成为应用最广泛的光催化剂。然而,在实际应用中,Ti O2存在可见光利用率低和量子效率低等问题,极大的限制了其在光催化领域的应用。针对可见光利用率低的问题,本课题采用稀土元
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半导体光催化技术是近年来发展起来的太阳能高效利用新途径,可通过催化剂利用光子能量降解环境污染物、光解水制氢、还原CO2等,在能源、环境、人类健康等重大问题方面均有应用前景。Ti O2因化学性质稳定、对生物体无毒及良好的光催化活性而成为应用最广泛的光催化剂。然而,在实际应用中,Ti O2存在可见光利用率低和量子效率低等问题,极大的限制了其在光催化领域的应用。针对可见光利用率低的问题,本课题采用稀土元素镨掺杂的方法,制备镨掺杂Ti O2纳米材料（Pr-Ti O2）。研究结果表明:所制备的Pr-Ti O2物相均为锐钛矿型Ti O2,未发现镨的相关物相;Pr的掺杂有效抑制Ti O2晶粒的生长、促进材料比表面积的提高和拓宽Ti O2可见光响应范围;在Pr-Ti O2体系中,Pr以+3、+4共存于材料中,可以产生捕获光生空穴的陷阱,促进光生电子和空穴有效分离;在最佳工艺参数为Pr掺杂量为20%,水热温度为160℃,水热时间为14 h条件下制备的Pr-Ti O2,光催化反应时间120 min内,对甲基橙溶液的光催化降解率为98%。针对量子效率低的问题,本课题采用异质结构筑的方法,制备Pr-Ti O2/Ag3PO4纳米复合材料,促进电子和空穴对分离,提高Ti O2的量子效率。研究结果表明:复合材料中同时存在锐钛矿型Ti O2和Ag3PO4的物相,未发现镨的相关物相。材料由两种致密性不同的微观粒子组成,并通过EDS面扫描结果可知致密性结构为Pr-Ti O2,疏松状结构为Ag3PO4。通过与Ag3PO4、Pr-Ti O2的XPS图谱对比发现,Pr-Ti O2/Ag3PO4中Ag 3d处的结合能向负方向偏移0.3 e V,Ti 2p处的结合能向正方向偏移0.1 e V,表明Ag3PO4与Pr-Ti O2异质界面之间存在较强的相互作用。光催化实验结果表明,随着Ag3PO4复合量的增加,Pr-Ti O2/Ag3PO4光催化性能呈现先升高后降低的趋势,其中当Ag3PO4的复合量为25%时,Pr-Ti O2/Ag3PO4光催化性能最优。通过光催化循环测试,Pr-Ti O2/Ag3PO4具有更高的光稳定性,光催化剂循环3次,光催化降解率仍为80%以上。
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