负载型金属氮化物催化剂及其加氢性能的研究

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通过程序升温氮化法制备出钝化态的γ-Mo<,2>X,XRD谱图显示出在2θ为37.0、43.0、62.52、75.2和78.64处出现γ-Mo<,2>N的特征衍射峰,还有MoO<,2>的衍射峰.采用分次浸渍和程序升温氮化法制备了NiMoN<,X>/V-250,采用共浸渍和程序升温法制备了NiMoN<,X>/TCY101、NiMoN<,x>/101.通过XRD谱图可以看出,样品中含有Ni<,3>Mo<,3>N、Mo<,2>N和金属Ni.XPS测试证实合成催化剂的过程中镍以金属Ni的形式存在于催化剂表面.TEM照片显示载体V-250上负载活性组分Mo<,2>N,在活性组分Mo<,2>N上分布着金属Ni颗粒.本着将催化剂推向工业化的原则,用165<#>溶剂油和加了7﹪左右四甲苯的200#溶剂油对NiMoN<,x>/V-250和NiMoN<,x>/TCY101、NiMoN<,x>/TCY101催化剂进行了重芳烃加氢反应评价.考察了预还原温度、反应温度、液体原料体积空速、H<,2>压力等工艺参数对165<#>溶剂油中重芳烃转化率的影响,并且考察了催化剂的稳定性和失活原因.以喹啉为探针分子,研究了高含量NiMoN<,x>/TCY101催化剂在油品中加氢脱氮性能.在固定床连续流动反应装置上,400℃下预还原3小时,反应压力3.0MPa,氢油比300,液体空速为5.0h<-1>条件下,考察了不同温度对喹啉加氢脱氮的影响.结果表明,在低温段,属于动力学控制,喹啉转化为1,2,3,4-四氢喹啉,没有脱氮产物;在400℃时,属于热力学控制,喹啉的脱氮率为65.4﹪,含氮产物为1,2,3,4-四氢喹啉和5,6,7,8-四氢喹啉.
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