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金属催化剂广泛应用于多相催化领域,如催化氧化、催化加氢及电催化等,催化剂种类已逐步从一元发展至多元金属催化剂。如何提高多元金属催化剂的催化性能(活性、选择性及稳定性)及贵金属利用率已成为关键问题。本论文构筑了PtPdNi三元金属纳米催化剂,利用相关物种间的协同作用及金属与载体的相互作用提高其贵金属利用率及催化加氢性能。本文主要研究结果如下:(1)以铂(Pt)、钯(Pd)和镍(Ni)金属为活性中心,分别负载于八面沸石分子筛(FAU)、多壁碳纳米管(CNTs)和炭黑(BP-2000,C)上,合成一系列从一元至三元及不同Pt、Pd负载量的金属负载型催化剂,以苯甲醛和苯乙烯的催化加氢为模型反应,研究催化剂的催化加氢性能差异及其原因。采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、高分辨透射电镜(HRTEM)、高角度环形暗场扫描透射电镜(HAADF-STEM)、X射线能谱元素面扫及线扫(EDS-mapping及EDS line-scanning)、高灵敏低能离子散射(HS-LEIS)和H2程序升温还原(H2-TPR)等表征手段对催化剂的纳米结构等性质进行表征。(2)Pt-Pd合金团簇可促进苯甲醛催化加氢。在温和反应条件下(25°C及1 MPa H2),1.5%Pt-1.5%Pd/Ni/FAU催化剂催化苯甲醛加氢的转化频率(Turnover Frequency,TOF=7801.8 h-1)为3%Pd/Ni/FAU的6.7倍、3%Pt/Ni/FAU催化剂的23倍,BP-2000为载体时,1.5%Pt-1.5%Pd/Ni三元负载型催化剂催化苯甲醛加氢性能优于3%Pt/Ni、3%Pd/Ni二元负载型催化剂。催化剂结构表征证实原因是1.5%Pt-1.5%Pd/Ni三元金属催化剂中存在Pt-Pd合金团簇,Pt和Pd之间的协同作用提升了催化剂催化苯甲醛加氢性能。而贵金属负载量为1%及0.1%的Pt-Pd/Ni催化剂中未形成较好的Pt-Pd合金团簇结构,Pt与Pd相互作用较弱,使其催化剂活性介于PtNi和PdNi二元金属催化剂之间。但在苯乙烯催化加氢反应中,Pt-Pd合金团簇对其催化性能无明显促进作用。(3)以FAU为载体时,Ni的存在可促进催化剂催化苯甲醛、苯乙烯加氢性能。1.5%Pt-1.5%Pd/Ni/FUA(未焙烧)催化剂催化苯甲醛及苯乙烯加氢TOF分别为12300h-1和45648 h-1,高于1.5%Pt-1.5%Pd/FAU催化剂,表明Ni对催化剂的催化加氢活性起到了促进作用。表征结果证明Ni使Pt和Pd更均匀地分散,在相同的Pt、Pd负载量下,1.5%Pt-1.5%Pd/Ni/FAU催化剂的Pt-Pd金属颗粒尺寸更小。(4)相比于CNTs和BP-2000为载体的负载型催化剂,FAU为载体的负载型催化剂表现出更优异的催化加氢性能。以1.5%Pt-1.5%Pd/Ni/FAU催化剂为例,其金属颗粒平均尺寸为3.33 nm,小于以CNTs及BP-2000负载的三元金属催化剂(14.86 nm及7.79 nm),FAU具有规则的微孔结构,使催化剂在高温还原过程中具有更高的稳定性,形成较强的金属载体相互作用,使金属颗粒不易团聚且分散性更好,最终使1.5%Pt-1.5%Pd/Ni/FAU(未焙烧)催化剂催化苯甲醛(或苯乙烯)加氢活性(TOF=12300.8 h-1或45648 h-1)高于1.5%Pt-1.5%Pd/Ni/CNTs(未焙烧)(TOF=900.3 h-1或21052.8 h-1)与1.5%Pt-1.5%Pd/Ni/C(未焙烧)(TOF=665.9 h-1或21196.8 h-1)催化剂。以分子筛为载体时,PtPdNi三元金属催化剂中Pt与Pd及Pt-Pd与Ni的相互作用提升了催化剂的催化加氢性能。相比于CNTs和BP-2000负载的催化剂,FAU负载的催化剂中金属颗粒尺寸小。本研究为设计与制备低贵金属负载量、高活性且高稳定性的多元金属纳米加氢催化剂提供了一定的理论依据。