双光子吸收是一种光学非线性现象,是指激光与介质相互作用时,介质分子同时吸收两个光子,达到两个光子能量高能级激发态的过程。光电信息领域飞速发展,取得了日新月异的进步。非线性光学作为其中很重要的一个分支,更依赖于非线性光功能材料的优秀性能,所以研究光学功能材料的光学非线性以及提高途径逐渐成为人们关注的热点,光功能材料的构效关系也一直是物理、材料、化学等领域的研究热点。典型的光功能分子材料具有特殊的对称或者不对称的D-π-A、D-π-D、和A-π-A（A为电子受体,D为电子给体）结构,以及基于此的直线型长链或者多枝结构,而且兼有分子结构可修饰性特点,它们表现出良好的非线性光学物理属性,以及优异的超快响应速度,同时具有出色的双光子吸收特性,所以在光限幅和双光子荧光领域有潜在的应用。本论文是对这几种典型的光功能材料的非线性光学特性和激发态动力学进行研究,首先对这些材料进行线性光谱表征,通过获得的紫外-可见吸收光谱以及单光子荧光光谱初步得到这些分子体系的光学性质。再利用单光子计数时间分辨荧光技术,测试它们的荧光寿命,深入理解激发态和结构的关系,激发态的电荷转移程度可以用荧光的电荷转移程度来表示。双光子吸收截面的大小反映了分子体系的光学非线性性能,是通过开孔z扫描技术测试得到的。由于这几种低聚物材料都表现出反饱和吸收特点,利用变功率飞秒激光光束激发可以观察到共轭体系的强烈的激发荧光。由峰值波长处荧光强度和激光束强度的平方成线性关系可以推断这一激发过程仅由双光子吸收导致。通过激光束透过率和激光功率密度的关系,可知分子结构具有较好的光限幅属性。采用基于飞秒激光的泵浦-探测技术对这些共轭体系进行瞬态吸收光谱的研究。通过数据拟合它们都表现出一个快过程和一个长的弛豫过程。我们分析得出快过程归结于ICT（分子内电荷转移）态的形成,衰减过程归结于ICT态的弛豫演化。超快动力学研究为理解共轭体系共轭关系提供了科学依据。最后,利用密度泛函理论通过量化计算它们的前线分子轨道和能级禁带宽度,从理论上深入理解电子云密度分布,以及电荷转移机理。量化计算结果表明,具有更小的能级禁带宽度的分子体系,可以表现出较好的光学非线性和更优异的超快响应速度。