双峰颗粒体系动态光散射数据的反演方法研究

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动态光散射技术是测量亚微米及纳米颗粒的有效方法,它通过反演动态光散射数据(光强自相关函数)来获得颗粒粒度及其分布。在反演过程中,需要求解第一类Fredholm积分方程,这是一个典型的不适定问题,通常采用Tikhonov约束正则化方法进行求解。但因受粒度信息和随机噪声的影响,其反演准确性降低,反演结果产生失真。尤其在双峰颗粒体系特别是峰值位置比小于2:1的双峰颗粒体系粒度反演中,这一情况会更加严重。为了有效提取粒度信息,抑制随机噪声影响,实现双峰颗粒体系特别是峰值位置比小于2:1的双峰颗粒体系的准确测量,本文在分析光强自相关函数信息特征和噪声分布特征的基础上,提出了对光强自相关函数加权的三种加权约束正则化方法,并将其应用于单角度和多角度动态光散射数据的反演中。在此基础上,分析比较了各方法的适用范围和反演性能(特别是双峰识别能力)。本文的主要研究内容包括:1.双峰颗粒体系光强自相关函数的特征分析。本文采用Tikhonov约束正则化方法,对不同双峰以及单峰颗粒体系的动态光散射数据进行了单角度和多角度颗粒粒度反演。通过分析不同颗粒体系的反演结果以及光强自相关函数的分布特征发现:随着双峰颗粒体系峰值位置比的逐渐减小,动态光散射数据中的双峰特征信息逐渐减少,当测量信息不能满足颗粒粒度反演时,则出现反演结果失真。此外,Tikhonov约束正则化方法采用平均方法处理不同延时时刻的动态光散射数据,不能有针对性地提取粒度特征信息,导致双峰颗粒体系的双峰特征信息丢失,使得颗粒粒度反演出现单峰分布的结果。2.颗粒粒度反演的数据特征加权约束正则化方法研究。对双峰颗粒体系而言,动态光散射数据中的粒度信息具有先逐渐增长到最大值然后又逐渐减小的分布特点。为了充分利用粒度测量信息,本文将Tikhonov约束正则化方法与测量信息的分布特征相结合,提出了数据特征加权约束正则化方法。该方法利用粒度信息的分布特点构建了数据特征加权矩阵,通过使用较大权值处理粒度信息多的数据,使用较小的权值处理粒度信息少的数据,提高了粒度测量信息的利用率,改善了双峰颗粒体系粒度反演的结果。3.颗粒粒度反演的噪声加权约束正则化方法研究。主要分析了随机噪声影响颗粒粒度反演的内在机制,以及噪声加权约束正则化方法抑制噪声影响的主要机理。在动态光散射颗粒测量过程中,随机噪声对动态光散射数据的影响在不同延时时刻是不同的,这一情况在长延时时刻更加明显。噪声的引入加重了粒度反演的病态性,降低了反演结果的准确性。为了在含噪数据中获得更为准确的粒度分布,本文在Tikhonov约束正则化方法的基础上,提出了多角度噪声加权约束正则化方法。这一方法通过使用较大权重处理噪声影响小的数据,使用较小权重处理噪声影响大的数据,抑制了随机噪声对粒度反演的影响,改善了反演性能。与单角度动态光散射技术相比,多角度动态光散射技术可以提供更多的粒度测量信息,因此,采用多角度噪声加权约束正则化方法可以更大限度地提高反演结果的准确性。4.颗粒粒度反演的分段式噪声加权约束正则化方法研究。主要研究了随机噪声和粒度信息在动态光散射数据中的分布特征,并在此基础上提出了分段式噪声加权约束正则化方法。在动态光散射颗粒测量的不同延时时段,动态光散射数据所含粒度信息是不同的,随机噪声对动态光散射数据的影响也是不同的。分段式噪声加权约束正则化方法正是利用了这一特征,通过使用数值较大的调节参数处理粒度信息多、噪声影响小的数据,使用数值较小的调节参数处理粒度信息少、噪声影响大的数据,抑制了随机噪声特别是长延迟时间随机噪声对颗粒粒度反演的影响,更大限度地调节和平衡了动态光散射数据中的粒度测量信息,提高了粒度测量信息的利用率,从而实现了双峰颗粒体系粒度分布的准确反演。双峰颗粒体系的粒度分布测量是动态光散射测量技术的难点,也是近年来这一领域的研究热点,随着亚微米及纳米颗粒材料应用领域的不断拓展,对双峰尤其峰值位置较近的颗粒体系的需求日趋增多。本文通过对双峰颗粒体系动态光散射数据反演方法的探索和研究,力求有效提高双峰颗粒体系动态光散射颗粒测量的准确性,进而满足日益增长的对复杂分布的亚微米及纳米颗粒体系测量的社会需求。
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