钙钛矿型载体对于铜催化剂催化碳烟燃烧影响的研究

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碳烟颗粒物的排放是限制柴油机发展和应用的重要因素之一,也是空气污染的元凶之一。研究表明,铜催化剂表现出了良好对于碳烟颗粒物的催化活性,是未来取代贵金属催化剂的最有潜力的催化剂之一。同时,载体在铜催化剂中扮演着重要的角色,能够很大程度影响铜催化剂的催化活性。本文从铜催化剂的载体着手,使用XRD、SEM、TEM、ICP-MS、氮气吸附-脱附等温曲线、TPO、TPR等手段表征了载体和催化剂的物化性质和催化活性,首先比较了钙钛矿型载体BaTiO3与三氧化二铝载体BaAl2O3对于铜催化剂的作用,然后制备了高比表面积的改性钙钛矿型载体Fe3O4@BaTiO3,并且与钙钛矿型载体BaTiO3对于铜催化剂的作用进行了比较,得到了以下结论:1.使用溶胶-凝胶的方法制备了钙钛矿型氧化物载体Ba TiO3,且为排除Ba-的干扰,制备了Ba-掺杂的三氧化二铝载体BaAl2O3,同时制备了两种载体担载的铜催化剂:Cu/BaTiO3和Cu/BaAl2O3。2.比较了Cu/BaTiO3和Cu/BaAl2O3两种铜催化剂对于碳烟颗粒物的催化活性,虽然两种载体没有表现出直接的催化活性,但是载体与铜之间的相互作用影响了铜催化剂的活性,在O2氛围下Cu/BaTiO3铜催化剂的特征温度Tm比Cu/BaAl2O3铜催化剂的Tm低32°C,在NOX/O2氛围下Tm低41°C。并且,通过H2-TPR的测试,证实是由于载体-氧化铜之间的相互作用影响了铜的还原性。然而钙钛矿型载体的比表面积较小,只达到了9 m2/g,这是限制其作为金属氧化物催化剂载体的主要因素。3.采用包覆-水热-煅烧三步法制备了核壳结构的钙钛矿型纳米微球载体Fe3O4@Ba TiO3,载体的相对比表面积达到了44m2/g,远远高于钙钛矿型载体BaTiO3。并且利用浸渍法制备了Cu/Fe3O4@BaTiO3和Cu/BaTiO3两种铜催化剂。4.比较了Cu/BaTiO3和Cu/Fe3O4@BaTiO3两种铜催化剂对于碳烟颗粒物的催化活性。在O2氛围下,Cu/Fe3O4@BaTiO3的特征温度Tm比Cu/BaTiO3的Tm低32°C,在NOX/O2氛围下低56°C。同样受到了载体-铜的相互作用,Fe3O4@Ba TiO3负载的氧化铜的还原能力进一步地提高了。
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