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随着城市规模的不断拓展,空气污染已经成为全球重点关注的环境问题,而颗粒物上升为影响我国环境空气质量的首要因素。多环芳烃作为一类典型持久性有机污染物,因为其毒性、持久性、致癌/突变性并且普遍存在于环境中,受到科学界的广泛关注。然而多环芳烃易于吸附在可吸入颗粒物中,并随呼吸进入肺部深处溶于血液中,对人体带来系统性的毒性作用。本文对昆明市七个点位(包括六个大气常规监测国控点位)采集的大气颗粒物样品(TSP和PM2.5)及相对应点位的表层土壤样品中PAHs的种类、含量以及污染现状和分布特征进行研究,并对其中PAHs的来源和致癌风险进行分析。主要结论如下:(1)2012年采集的昆明市大气TSP的日平均浓度为33123 μg/m3,2014年采集的TSP和PM2.5质量浓度分别为251.21μg/m3和34.25μg/m3,其中,PM25的日平均浓度占TSP的比重较低,这可能是由于春季频发的大风导致扬尘对空气中TSP质量浓度的贡献较大。从全国范围来说,昆明市空气质量总体优良,但部分点位TSP的指标已超过国家环境空气质量(GB 3095-2012)二级标准,城市扬尘污染等大气污染问题已经显现,需加强全市大气污染综合治理。(2)2012年,TSP和表层土壤样品中∑PAHs的浓度范围分别为9.35-75.01 ng/m3和101.64-693.30 ng/g d.w.;2014年采集的TSP、PM2.5和表层土壤样品中EPAHs的浓度范围分别为1850-47.18 ng/m3、7.67-26.49 ng/m3 和 72.16-442.40 ng/g d.w.。同国内其他城市相比,昆明市春季PAHs的污染水平低于能源消耗较大的工业城市和燃煤取暖的北方城市,相近甚至高于南方沿海城市。(3)大气颗粒物样品中PAHs的分布特征除了与PAHs的排放来源和强度有关,还与采样期间的气候条件变化息息相关。而城市表层土壤中PAHs的分布特征受气候条件变化的影响较少,与城市的工业化程度和发展进程息息相关。由于长期的富集作用,城市工业区、市区中心和老旧住宅区土壤中PAHs的含量较高。(4)无论在TSP、PM25样品中,还是在表层土壤样品中,FLA、PYR、CHR、PHE和BbF在∑PAHs中占的比重较大,均超过60%,表明其来源是一致的。(5)采用特征比值法和主成分分析法对昆明市大气颗粒物和表层土壤样品中PAHs来源进行分析,结果显示昆明市大气颗粒物和表层土壤中的PAHs主要来自于燃烧源,其中,煤炭、液体化石燃料和生物质燃烧是燃烧来源的主要贡献者,而部分表层土壤样品中可能存在石油来源的污染。(6)2012年,TSP和表层土壤样品中BaP的毒性当量浓度分别为1.16ng/m3 和49.77 ng/g;2014年采集的TSP、PM2.5和表层土壤样品中BaP的毒性当量浓度分别为1.93 ng/m3、1.25 ng/m3和1764ng/g。PM2.5样品中BaPeq浓度的平均值占TSP的65%,说明致癌能力高的PAHs主要存在于细颗粒物中,对人体产生严重威胁。无论是在大气颗粒物样品还是表层土壤样品中,DaA、BaP、BbF、和BaA对BaPeq的贡献率之和均超过80%,这4种多环芳烃应得到重点关注。终生致癌风险模型研究表明TSP样品中PAHs的终生致癌风险的数量级为10-,对人体具有潜在致癌风险;PM2.5样品中PAHs对人体产生终身致癌风险的数量级为10-4,会对人体产生较高的致癌风险,需要重点防范;表层土壤样品中PAHs对人体产生的终生致癌风险为10-8-10-。这说明大气颗粒物中PAHs对人体产生的致癌风险比土壤大。同时,PAHs对儿童产生总终生致癌风险均大于成人,表明儿童对于PAHs的污染更加敏感。在饮食摄入、皮肤接触和呼吸三种暴露途径中,皮肤接触产生的致癌风险对总致癌风险贡献率最大,饮食摄入次之,呼吸最低。