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中国能源基本特点是“多煤、少油、缺气”,在未来很长一段时期内,煤炭资源在我国的一次能源消费中仍然占据主导地位。天然气作为一种清洁、高效的能源,在我国一次能源消费结构中占有的比例逐渐增加。随着天然气消费需求的日益增加,其产量增速远远落后于消费需求增速,导致国内天然气供需矛盾加剧,只能依靠进口弥补天然气缺口,增加我国天然气对外依存度。依托我国丰富的煤炭资源,大力发展煤制天然气技术,符合清洁能源低碳化路线。煤制天然气技术的关键是甲烷化工艺,开发高效甲烷化催化剂和工艺技术具有良好的应用前景和学术价值。以煤基合成气为甲烷化原料,采用常用载体Al2O3并采用乙二醇(EG)改性法、嫁接法、直接合成法等不同制备方法合成了Ni基催化剂,研究了其CO甲烷化催化性能。性能测试结果表明,KIT-6作为载体的Ni基催化剂表现出较好的催化性能,450oC时,对应于100%的CO转化率与75%的CH4产率,同时,基于KIT-6载体,采用EG改性法制备的Ni/KIT-6(EG)催化剂具有更好的催化活性与高温稳定性,表征测试结果表明,催化性能的改善归结于高分散小粒径Ni纳米粒子的形成。通过添加不同的助剂(V,Ce,La,Mn)对10Ni/KIT-6进行改性处理,性能测试结果表明,助剂的添加改善了催化剂性能,且10Ni-2V/KIT-6具有最好的催化活性,在350oC的工况条件下,原料气已完全转化,CH4收率高达85%,并在60h稳定性测试中表现出优异的催化稳定性能。通过V改性催化剂的Ni10V2(111)晶面的DFT计算,对比了Ni(111)晶面的CO吸附能,结果表明,助剂V的添加使得Ni10V2(111)晶面含有两种强弱不同的吸附位,促进了表面活性位的快速再生,并加快了催化周转率,从而改善了CO甲烷化催化性能。考察了具有不同V和Ni含量的基于KIT-6载体的Ni基催化剂的CO甲烷化催化性能。当V和Ni含量分别为2wt%和20wt%时,催化剂具有最佳的催化活性,其CO转化率和CH4产率在300oC的工况条件下分别为100%和85%。表征测试结果表明,适量V和Ni的添加将有助于维持有效的3D-介孔限制效应,促进了较多高分散、小粒径的Ni纳米粒子形成,进而产生了更多的活性位,同时,适量V的添加还可有效促进CO的解离,从而改善其CO甲烷化催化活性与稳定性。此外,实验还测试了不同反应温度、还原温度、空速和H2/CO比等工艺条件对20Ni-2V/KIT-6的CO甲烷化催化性能的影响。利用价格低廉、来源广泛的CO2作为甲烷化原料,不仅实现了CO2的资源化利用,还进一步缓解了温室效应。基于KIT-6载体,EG的预处理将有助于高分散小粒径Ni纳米粒子的形成,相较其它制备方法,在常压、96000mL/g/h、250500oC的CO2甲烷化活性测试中表现出较高的催化性能,其中,在450oC的工况条件下其最大CO2转化率高达72.3%。采用不同助剂(Mg,V,Ce,La)对Ni/KIT-6进行改性,性能测试结果表明,V在CO2甲烷化过程中表现出最佳促进效应,在400oC以下的工况条件下,其CH4选择性始终维持在100%,并实现了CO2平衡转化,其CO2转化率高达75.4%。同时,探讨了不同V和Ni含量对CO2甲烷化催化性能的影响,并对V和Ni的含量进行了优化,性能测试结果表明,在所有催化剂中,20Ni-0.5V/KIT-6表现出了最佳的CO2甲烷化活性,在350oC的工况条件下,CO2转化率和CH4选择性分别为87.2%和100%。此外,实验还测试了不同反应温度、空速和H2/CO2对20Ni-0.5V/KIT-6的CO2甲烷化催化性能的影响。典型的燃煤烟气气体组分较为复杂,主要有CO2、N2、O2、H2O以及硫化物和氮化物等。在进行加氢甲烷化反应过程中,针对燃煤烟气中的CO2,需要先进行吸附分离而后再转化利用。基于320oC等温CO2吸附与催化转化性能研究,适宜的载体与活性金属分别选择为TH100和Ru,对不同含量的La/Ba/Mg材料进行CO2吸附性能研究,其中含10wt%La2O3的材料表现出了最佳性能,其对应TGA与活性测试结果分别为0.29wt%和0.97mol/kg。含10wt%La2O3的双功能材料具有最佳的CO2吸附与催化转化性能。添加碱性元素Ca后,当其含量为5wt%时,La与Ca表现出最佳协同效应,CO2吸附性能为1.52mol/kg,其双功能材料在TGA测试的CO2吸附与甲烷化阶段的失重量分别为1.27wt%与1.28wt%,且在10次加氢循环稳定性测试中表现出了良好的稳定性能。