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熔体结构是晶体生长科学问题研究的基础，关乎熔体的宏观性质，例如密度、粘度、挥发性和表面张力等。熔体结构也是研究晶体生长机理的基础。研究晶体—熔体界面附近的熔体结构和结构转变规律对于认识晶体生长的微观过程，分析晶体生长习性、缺陷的形成和分布规律都具有重要的意义;同时，能为晶体生长工艺的改进提供有价值的参考，促进晶体生长技术的进步。 α-BiB3O6(BIBO)晶体和KNbO3(KN)晶体均为优异的非线性光学晶体，但是生长高质量的BIBO晶体和KN晶体还相当困难。本论文结合高温Raman光谱法和CASTEP程序中的第一性原理计算，开展了熔点附近BiB3O6熔体结构研究和助溶剂法KN晶体微观生长机理研究，旨在加深我们BIBO和KN晶体生长的微观过程和相关现象的认识，促进BIBO和KN晶体生长工艺的改进和晶体质量的提高。主要工作内容如下: (1) BIBO晶体的实验Raman光谱与计算Raman光谱吻合，在此基础上我们对BIBO晶体Raman光谱中的特征峰做了归属。结合晶体特征峰的归属和融化前后Raman光谱的变化，推测了融化过程中的结构转变:融化时，晶体中的Bi(Φ)4配位结构遭到破坏;B(Φ)4基团中的一个B-(Φ)键断裂，形成一个新的硼氧三角基团。BIBO晶体的生长习性也支持了这一推论。根据融化过程中的结构转变，我们提出了类似聚合物的[B3O3(Φ)3]n链以描述BiB3O6熔体结构，并计算了链结构基本单元[B3O3(Φ)3]的Raman光谱。计算Raman光谱和实验Raman光谱的较好吻合证实了我们所推演的熔体结构;计算结果也给出了BiB3O6熔体Raman光谱中特征峰的清晰归属。从BiB3O6熔体的[B3O3(Φ)3]n链结构出发，解释了BIBO晶体生长实验中的一些现象，如BiB3O6熔体的高粘度和伴生有δ-BiB3O6杂晶的现象。 (2)在KN晶体生长体系中，我们发现:在晶体—溶液界面附近高温溶液中，存在厚度约为10 um的结构边界层。提出了K[NbO3]基团和[NbO2(Φ)2]∞链状结构以分别描述KN晶体生长体系本体溶液和边界层内溶液的结构。计算了K[NbO3]基团和链结构基本单元[NbO2(Φ)2]的Raman光谱。K[NbO3]基团的计算Raman光谱和KN晶体生长体系本体溶液的实验Raman光谱吻合的比较好;链结构基本单元[NbO2(Φ)2]的计算Raman光谱和生长边界层内溶液的实验Raman光谱吻合的比较好，这证实了我们所推测的本体溶液结构和边界层内溶液的结构。根据计算结果还归属了本体溶液Raman光谱和边界层内溶液Raman光谱中的特征峰。以本体溶液结构和边界层溶液的结构为基础，揭示了KN晶体的微观生长机理，并解释了晶体的生长习性。