铈锆复合氧化物的改性研究及其性能表征

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:scratch2000
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针对汽车尾气净化用三效催化剂中的稀土助剂—铈锆氧化物,本文通过添加不同过渡元素、碱土元素,选择不同的沉淀剂,采用共沉淀法,对铈锆氧化物进行改性研究,以期获得比表面积大、高温热稳定性好以及低温还原性能好的三效催化剂助剂。 首先研究了不同沉淀剂对铈锆复合氧化物性能的影响。结果表明以碳酸铵作为反应的沉淀剂制得的样品,可以较好的形成固溶体,并且该固溶体具有较大的比表面积,良好的低温还原性能以及高的储氧能力。 设计一组正交实验,研究不同的过渡金属(Fe、Mn、Cu)负载量、反应时间、pH值以及表面活性剂用量对铈锆复合氧化物的性能影响。结果表明,Fe、Mn和Fe、Cu的同时掺杂使铈锆氧化物在低温下产生良好的还原活性;获得最大比表面积的工艺条件为负载4%的Fe2O3、9%的MnO2、3%的CuO、反应结束时pH值控制为11、表面活性剂的用量为样品总量的5%以及反应时间为30分钟。 研究掺杂碱金属(Ba、Ca)对铈锆复合氧化物的性能影响,研究结果表明负载1%~3%的BaO、CaO可以增大铈锆氧化物的比表面积并使之形成更多的孔,从而有利于催化反应的进程。 通过共沉淀法,制备了铝基铈锆复合氧化物,获得了较大的比表面积,其中60%氧化铝与40%氧化铈复合氧化物的还原性能最好。 综合各种实验条件下的结果,并将最优化的实验结果的样品产量提高了10倍进行了放大实验。结果表明,放大实验得到的样品依然可以形成比较好的固溶体,而将样品制成的催化剂对CO、HC和NOx都能起到比较好的处理效果。其中CO的起活温度最低,为245.9℃,而HC和NOx的起活温度分别为252.4℃和253.1℃。当温度达到280℃时CO、HC和NOx的转化率都超过了80%,在300℃时CO的转化率几乎达到100%。
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