基于负载型铱配合物催化剂的非均相可见光催化反应研究

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近年来,可见光催化氧化还原反应因为比传统的有机合成更绿色环保成为有机合成中热门的研究方向之一,但是受制于所使用的昂贵的过渡金属铱、钌催化剂而无法得到广泛的应用。非均相催化剂具有环境友好、操作简洁、可回收循环利用多次且催化性能不下降等诸多的特点,受到研究者们越来越多的关注。在本论文中,我们设计了一种新型的非均相可见光催化剂,将过渡金属铱配合物通过化学键的形式负载在乙烯基吡啶和二乙烯基苯的纳米多孔共聚物上,合成新型的负载型非均相催化剂Ir(ppy)2(PDVB-py)。通过SEM等一系列表征,发现该催化剂具有良好的交联结构和较高的比表面积,使得该催化剂反应前后稳定且易于回收循环利用。我们将该催化剂用于可见光介导的叔苯胺和马来酰亚胺的环化反应合成四氢异喹啉衍生物,得到良好的分离产率,该催化剂循环使用4次,催化效率没有发生明显变化;接下来将该非均相可见光催化剂用于Vilsmeier-Haack试剂介导的合成转化反应合成酰胺、腈和酸酐衍生物,均显示出极高的催化活性,平均分离产率高于70%,该催化剂循环使用5次之后,仍保持良好的催化效率。总之,所合成的负载型铱配合物催化剂与传统的过渡金属催化剂相比具有较好的稳定性和催化活性,且易于回收循环使用,具有广泛的应用前景。
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