用于白光LED的紫外光激发下的单一基质Na0.34Ca0.66Al1.66Si2.34O8荧光粉的制备与研究

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白光发光二极管(LED)被誉为21世纪必然替代荧光灯和白炽灯的新一代固体照明光源,具有寿命长、体积小、无辐射、无汞污染、低能耗、高效率以及安全等一系列优点。目前,合成白光LED的主要方法是荧光转换法,即将LED芯片和稀土荧光粉组合形成白光,这种方法的可靠性强,制备工艺简单。荧光粉在荧光转换型白光LED中起着重要的作用,制备发光效率高、热稳定性好的荧光粉是提高白光LED的关键。在诸多荧光粉中,单一基质白光荧光粉是在紫外光的激发下,通过离子间不同的发光而混合产生白光的一种发光材料。这种发光材料的显色指数高、发光效率高以及色度和光度稳定性好,并且由于紫外LED芯片技术的发展,单一基质白光LED用荧光粉的研究受到越来越广泛的关注。而对于基质的选择,由于硅铝酸盐体系具有化学和物理性能稳定,透光性能优异,不与封装树脂作用,并且有宽的激发带和连续可调的发射光谱等优点,长期以来受到研究人员的关注,是一种优良的白光LED用基质。本文通过高温固相法合成了一系列掺杂不同的稀土离子的紫外光激发的白光LED用单一基质Na0.34Ca0.66Al1.66Si2.34O8(NCASO)荧光粉。并对荧光粉的物相、发光性能以及共掺离子间的能量传递进行了系统的研究。具体内容如下:(1)采用高温固相法合成了Na0.34Ca0.66Al1.66Si2.34O8:Ce3+荧光粉,荧光粉的最佳合成温度为1300oC,在1300oC下烧结2个小时的所有样品的衍射峰与NCASO的标准卡片86-1650完全一致,证明样品为纯相,并且一定量的Ce3+的掺杂不会影响样品的晶体结构。以414nm的波长监测,得到一个240nm到380nm的宽的激发带,峰值在340nm左右,这是来自于Ce3+的4f基态到5d激发态的电子跃迁。在335nm的紫外光的激发下,样品出现一个414nm左右宽带发射,这来自于Ce3+的5d激发态到4f基态的电子跃迁。荧光粉的发光强度随Ce3+浓度的增加先增加后减小。Ce3+的最佳掺杂浓度为0.75mol%。(2)采用高温固相法合成了Na0.34Ca0.66Al1.66Si2.34O8:Ce3+,Tb3+荧光粉,在340nm的紫外光的激发下,样品既出现了Ce3+的5d-4f的414nm波长的发射,也出现了Tb3+的发射,其中Tb3+的5D4-7F5的544nm的发射峰强度最强。改变Tb3+的掺杂浓度,Ce3+和Tb3+的发光强度也随着改变。Tb3+的最佳掺杂浓度为1mol%。通过计算证明了Ce3+到Tb3+的能量传递的存在,并且Ce3+到Tb3+的能量传递主要来自于电偶极-电偶极之间的相互作用。(3)采用高温固相法合成了Na0.34Ca0.66Al1.66Si2.34O8:Ce3+,Sm3+荧光粉,在340nm的紫外光的激发下,样品既有属于Ce3+的5d-4f的414nm波长的发射,也有属于Sm3+的发射,其中600nm的最强发射峰来自于Sm3+的4G5/2-6H7/2的电子跃迁。改变Sm3+的掺杂浓度,可以得到可调的白光,白光的色坐标可以达到(0.33,0.30)。Sm3+的最佳掺杂浓度为1mol%。通过计算,证明了Ce3+到Sm3+的能量传递主要来自于电偶极-电偶极之间的相互作用。实验结果表明,样品在240nm到380nm紫外区域有较强的宽带激发,Na0.34Ca0.66Al1.66Si2.34O8:Ce3+,Tb3+,Na0.34Ca0.66Al1.66Si2.34O8:Ce3+,Sm3+可作为UV芯片激发的单一基质白光LED用荧光粉材料。
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