【摘 要】
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在过去的十年中,氧化亚铜(Cu2O)作为可见光活性半导体在光催化和光电化学领域的应用显著增加,但由于Cu2O的氧化还原电位位于其带隙之间,不可避免的会在照明时发生自我光还原或自我光氧化。鉴于其严重的光腐蚀问题,已经实施了各种有效策略来增强Cu2O的光稳定性,其共同点都是改善电荷从Cu2O到反应物或其他催化剂的转移,以避免电荷在颗粒内聚集。本文通过制备不同形貌和粒径的Cu2O且将Cu2O与其他半导体
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在过去的十年中,氧化亚铜(Cu2O)作为可见光活性半导体在光催化和光电化学领域的应用显著增加,但由于Cu2O的氧化还原电位位于其带隙之间,不可避免的会在照明时发生自我光还原或自我光氧化。鉴于其严重的光腐蚀问题,已经实施了各种有效策略来增强Cu2O的光稳定性,其共同点都是改善电荷从Cu2O到反应物或其他催化剂的转移,以避免电荷在颗粒内聚集。本文通过制备不同形貌和粒径的Cu2O且将Cu2O与其他半导体复合构建异质结结构来探寻可以有效的将电子或空穴从Cu2O光催化剂中分离的方法,抑制Cu2O的自光分解,提高光催化性能。主要研究内容和结果如下所示:1.以Cu Cl2·2H2O和Na OH与抗坏血酸(AH2)的配合物为原料,采用水热法合成了具有多面体形貌的Cu2O。考察了氢氧化钠、AH2用量、反应温度对Cu2O纳米晶的形貌、粒径和光催化性能的影响。结果表明,随着Na OH/Cu Cl2摩尔比的增加,Cu2O晶粒形态从截断的八面体转变为六角-{111}截断的八面体。{111}和{110}面的优先生长速率受[Cu(OH)4]2-浓度的影响,导致其形态演变。过量的AH2具有蚀刻作用以形成准球形的Cu2O结构。其中具有{110}主面的高度截断的八面体Cu2O具有较高的吸附能力,并且在可见光下具有较高的光催化活性,这可能是由于Cu2O微晶的{110}面比{111}面和{100}面具有更高的光催化活性。2.创新性的合成了Cu2O-ZnO/g-C3N4三元纳米复合材料。首先采用共烧法制备了ZnO/g-C3N4二元复合材料,然后采用水热法合成了含有不同质量ZnO/g-C3N4的Cu2O-ZnO/g-C3N4三元纳米复合材料(CZg-x,x=0.05g,0.1g,0.5g)。同时制备了Cu2O-ZnO和Cu2O-g-C3N4二元纳米复合材料。SEM、EDS、TEM、FTIR、XRD和XPS结果表明,成功制备了CZg三元复合材料。CZg-0.1g三元复合材料在可见光下对甲基橙(MO)的降解能力约为g-C3N4/Cu2O的3.7倍,是Cu2O的8.4倍,是ZnO/Cu2O的18.7倍。DRS结果表明,CZg-0.1g的禁带宽度为2.1e V,它能吸收波长小于590nm的可见光。PL结果表明电子空穴对的复合率很低。另外,通过自由基捕获实验,确定了CZg三元复合材料光催化活性增强的原因是p-n结和Z-scheme中载流子转移引起的氧化还原电位的增加和有效电子空穴的分离。
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