中国短链氯化石蜡环境归趋和海洋水生食物暴露风险数值模拟研究

来源 :兰州大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:jinjiajie
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短链氯化石蜡(short chain chlorinated paraffins,SCCPs)是碳链数10-13的氯化石蜡(Chlorinated paraffins,CPs),具有持久性有机污染物(persistent organic pollutants,POPs)的高毒性、生物蓄积性、半挥发性和持久性,能从排放区域长距离迁移到未排放地区,在全球范围内导致环境污染。2017年持久性有机污染物审查委员会将SCCPs列入《斯德哥尔摩公约》附件A中。中国生产了世界近20-30%的CPs,主要集中在东部沿海区域,大量SCCPs在排放后进入海洋。海洋环境是各类POPs最终和主要的汇之一,SCCPs具有较高亲脂性和抗代谢性,在水生生物体内表现出富集潜力,会沿食物链富集和放大,对海洋环境和海洋生物都造成了不同程度的污染。消费SCCPs污染的海产品是人体摄入SCCPs的一个主要途径,尤其当消费处于食物链中较高营养级的鱼类时。沿海省份捕捞海鱼后,通过省际鱼类贸易运输到全国各地。随着省际贸易强度和深度不断增加,除了在大气和洋流等环境因素下迁移,省际食品贸易为污染物在地区之间迁移提供了另外一种迁移途径,带来的健康风险转移问题也愈发突出。一般评价食用污染的海产品而引起的暴露风险时,不会考虑食品消费地和生产地差异,导致评估的暴露风险与真实情况存在一定差异,尤其当消费地和生产地被污染程度差异较大时。为确定我国区域尺度上SCCPs环境行为,健康影响和鱼类贸易中转移的暴露风险,本论文首先建立了高分辨率的中国SCCPs大气排放清单,利用多介质耦合大气传输模型,确定了我国四大海域中SCCPs分布、环境行为和源汇关系(四大海域即渤海、黄海、东海和南海);在此基础上,耦合了海洋食物网模型和暴露风险评价方法,评估了海洋生物体内SCCPs污染情况和我国沿海居民摄食SCCPs污染鱼类导致的暴露风险;以我国沿海省际带鱼贸易为例,探究了贸易中隐含的SCCPs暴露风险转移。基于上述研究,本论文得到如下主要研究结果:(1)2008-2012年我国SCCPs大气总排放量分别为1068.4、968.6、1042.9、1127.6和1444.0吨。从排放源看,来自金属切削液添加剂使用过程的SCCPs排放量最大,5年共排放2680.2吨,其次为CPs生产过程(2281.8吨),作为增塑剂使用过程(514.3吨),作为阻燃剂使用过程(108.6吨)和净进口(66.6吨)。从空间看:我国SCCPs排放主要聚集在我国东部沿海区域和南部区域。其中,山东省排放量最大,5年共向大气排放了742.3吨,其次是江苏省(724.0吨),浙江省(573.4吨),河南省(456.7吨)和广东省(441.7吨)。2008-2012年网格化SCCPs大气总排放量的空间分布与金属切削液导致的网格化排放量空间分布上比较一致,主要聚集在我国工业发达,夜间灯光指数高和人口密集地区。(2)SCCPs在大气、海水、海洋沉积物中浓度和总沉降量都表现出距离海岸线距离增加时,SCCPs浓度和沉降量变小的趋势。在自由大气的西风作用下,东海位于我国大陆下风向,沿岸地区SCCPs排放量大,易于污染物在此沉积,在东海附近形成了向外(东)扩散的烟羽。由于目前还在大量使用SCCPs,在邻近海岸带的近海陆地土-气和水-气交换都未达到动态平衡状态,发现SCCPs表现为从大气向地表或海水表面沉降。对四大海域的源汇关系进行了确认,不同海域的主要源区各不相同,均以邻近海岸带和近海陆地的排放源贡献为主,主要源区贡献比例都在64%以上,尤其是南海附近近海陆地源对南海海洋环境中SCCPs贡献率接近100%。以2011年渤海两个主要源区的月干、湿沉降贡献率变化为例,发现主要受当地排放源影响,其次是气象条件。(3)中国11种海鱼体内SCCPs模拟浓度范围为31-1337 ng/g,对不同人群消费这11种鱼类导致的暴露风险进行了评估,年龄2-5、6-18和>18三个年龄组每人每日估计摄入SCCPs剂量(Estimated Daily Intake,EDIs,ng/(kg?day))分别是21.7-1033.0、21.8-1082.7和23.0-1133.4 ng/(kg?day),同年龄组女性消费SCCPs污染鱼类导致的暴露风险高于男性,EDIs值会随年纪增大而增加。但本研究模拟结果发现消费这11种鱼类目前不会对人体造成明显风险,但仍需要关注潜在的风险。(4)关于省际海产品贸易中隐含的SCCPs暴露风险研究发现,浙江、福建和山东是我国最主要的带鱼生产省份,分别贡献了我国带鱼捕捞导致的SCCPs暴露剂量(EDIs)的38-41%、26-29%和6-8%。上海和天津是我国消费带鱼导致的EDIs最大的省市,分别是1.6-7.8和0.7-2.8 ng/(kg?day)。如果上海消费的带鱼全部来自浙江,和消费上海本地附近海域捕捞的带鱼相比会减少50.5-62.8%的SCCPs暴露风险。如果天津消费的带鱼一半来自浙江,一半来自山东,和消费本地附近海域捕捞的带鱼相比SCCPs暴露风险会增加276.8-361.2%。研究结果表明,当地海洋环境和鱼类捕捞地变化都会影响SCCPs相关的暴露风险。
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