【摘 要】
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超级电容器具有长循环稳定性,高功率密度和短时快速充放电等优点。然而,高功率同时导致超级电容器能量密度比较低。提升超级电容器的比电容来增加能量密度是我们努力方向之一。影响电极材料的电化学性能有三个主要因素:比表面积和孔径分布以及元素掺杂。碳基材料比表面积较大、适合掺杂、导电性良好、对环境友好、方便工业生产等特点,具有广泛的工业应用价值。目前市面超级电容器电极材料80%由碳基材料组成,但纯碳材料的电化
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超级电容器具有长循环稳定性,高功率密度和短时快速充放电等优点。然而,高功率同时导致超级电容器能量密度比较低。提升超级电容器的比电容来增加能量密度是我们努力方向之一。影响电极材料的电化学性能有三个主要因素:比表面积和孔径分布以及元素掺杂。碳基材料比表面积较大、适合掺杂、导电性良好、对环境友好、方便工业生产等特点,具有广泛的工业应用价值。目前市面超级电容器电极材料80%由碳基材料组成,但纯碳材料的电化学性能也会受到自身性质的局限。我们利用氮原子掺进碳骨架中以改进碳材料性能。氮原子掺杂碳骨架中,其物理、化学和电化学性能都会有所改变。本文通过直接热解以KOH活化氮前体聚合物的方法获得氮掺杂的碳材料,并通过调整聚合物和KOH不同质量比例改进氮掺杂碳材料的电化学性能。因席夫碱材料的具有高能量的C=N,可以在热解过程起到固氮作用,我们设计合成了有机席夫碱/缩醛胺类聚合物和聚三嗪类聚合物,具体工作如下:1.以2,6-二氨基吡啶和对苯二甲醛为原料发生缩聚反应设计合成聚合物纳米球。整个反应以甲苯为溶剂体系,1,4-二氧六环融入溶剂来降低甲苯体系的反应毒性,在高温下利用乙酸作为催化剂控制合成纳米球。根据氨基与醛基的反应设计合成有机席夫碱结构聚合物以及呈阶梯状的缩醛胺结构。高键能的C=N双键可以在高温碳化时有效阻止N损失。而设计合成的缩醛胺结构应呈阶梯状,有利于结构形成微孔增加比表面积。2.通过调节聚合物与KOH混合的质量比来控制聚合物形貌、结构和氮含量,在氮气氛围下热解活化得到高氮掺杂多孔碳球（N-CNS-x）。这种2,6-二氨基吡啶和对苯二甲醛在高压釜中发生缩聚反应获得聚合物前体的特点是方法简单且无污染。聚合物和KOH混合物热解后,形貌仍然能基本保持完整,平均氮含量为3.4-5.1 wt%,BET比表面积为809.9-1025.1 m2 g-1。这些特征对N-CNS-x作为超级电容器电极材料的应用是非常有利的,并且操作方法简单易使用,为超级电容器电极材料的开发提供了一种新的可能。在两电极体系下测试N-CNS-x样品超级电容器的电化学性能,测试结果表明电极材料具有出色的循环寿命和优异的电容性能和能量密度。在6 M KOH中以8 A g-1电流密度进行电化学测试获得高达732 F g-1的单电极比电容。在8 A g-1时4156 W kg-1功率密度下,N-CNS-2电极的最高能量密度达到25.44 Wh kg-1。与其他报道的数据相比,N-CNS-2电极显然证明了具有高能量密度。3.同时为了探究更加具有实际应用价值的碳基材料,我们利用间苯二胺和甲醛作为聚合物前体,采用不同的活化剂进行活化以及碳化。甲醛中醛基与间苯二胺的氨基进行的缩聚反应形成聚三嗪结构的三维聚合物。合成条件只需在室温即可反应,无需额外加热等处理,这相比于其他各种合成方法大大减少了能耗。能耗的大幅度降低意味着有极大的大规模实际应用潜力。图[20]表[5]参[128]
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