新型钴、镍催化剂在芳香酮的氢化反应中的应用

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醇类化合物是重要的有机中间体,被广泛应用于农药、香料、医药的生产中。酮的催化氢化是获得醇的重要途径之一,当使用氢气作为反应氢源时,成本较低,且反应的选择性通常较高。目前酮的氢化反应中使用较多的为钌、铑、铱、钯等贵金属催化剂,其催化活性较高,但是价格较高,且具有一定的毒性。与之相比,廉价金属催化剂由于储量丰富、廉价易得、环境友好等诸多优点,得到了人们的广泛关注。最近,铁催化剂在酮的氢化反应中的应用研究有了一定进展,而能有效用于该反应的钻、镍催化体系还不多见。从廉价易得的钴络合物、镍络合物出发,将其与本研究小组自行设计合成的胺膦配体形成催化体系,用于酮的氢化反应。在考察评价其催化性能的基础上,研究催化剂结构与其催化性能之间的构效关系,从而为开发新型高效的廉价金属催化剂提供有价值的参考。本论文主要由以下三部分组成:1.将不同的钴络合物与胺膦配体原位生成的催化体系用于芳香酮的不对称氢化反应,其中(R,R,R’,R’)-P2N4/Co4(CO)12体系能够有效地实现多种芳香酮的不对称氢化反应,产物手性醇的对映选择性最高达90%ee。2.以廉价易得的NiCl2·6H2O和胺膦配体作为起始原料,在温和的条件下方便制备了两种新型镍络合物,并成功获得了单晶。利用X-单晶衍射、红外光谱、高分辨质谱、电子顺磁共振等多种手段对其进行表征,确定其分子结构。3.将自行设计合成的新型镍络合物应用于芳香酮的氢化反应中,以苯丙酮为底物对反应温度、压力、添加剂用量等进行筛选和优化。研究结果表明在合适的条件下,镍络合物P2N2-Ni 可以有效催化十几种芳香酮的氢化还原反应,产物醇的收率最高达97%。
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